高效宽光谱响应g-C3N4基异质结构的构筑、调控及其光催化还原CO2性能研究

By choosing suitable photocatalysts, solar energy can be used to convert CO2 into useful hydrocarbon fuel. This project firstly prepares the g-C3N4 with modulated nitrogen defects by the one step KOH-assisted route, which presents enhanced visible light absorption and improved charge carrier separation. Then the 1T metal phase two-dimensional (2D) transition metal sulfides with enhanced NIR light response and improved electronic transmission performance are assembled onto the surface of nitrogen deficient g-C3N4 to construct and prepare 1T phase 2D transition metal sulfides/nitrogen deficient g-C3N4 heterostructure with wide spectral (visible and NIR) response and its application in photocatalytic CO2 reduction. This project will focus on the investigation on enhanced wide spectral photocatalytic CO2 reduction mechanism by studying the relationship of heterostructure constituents, structure and property, the microcosmic process of CO2 adsorption and photoreduction, the change of photocatalytic active center and heterostructure’s electronic structure during photocatalytic process, light absorption, conversion, transfer and recombination of light-induced carrier in heterostructures through physical spectra, theoretical simulation and experimental study. This study can provide a new way to design new-type wide spectral response photocatalytic materials.

选择合适的光催化剂，利用太阳能可以把大气中的CO2转化为有用的碳氢燃料。本项目首先利用碱辅助一步法合成氮缺陷可控的g-C3N4，有利于增强可见光吸收和促进光生载流子分离。然后以氮缺陷g-C3N4为载体，在其表面负载增强近红外光响应和改善电子传输效果的1T金属相二维过渡金属硫化物，构建和制备具有太阳光宽光谱（可见与近红外）响应的1T相二维过渡金属硫化物/氮缺陷g-C3N4异质结构，并研究其在光催化还原CO2的应用。通过物理光谱测试、理论模拟计算和实验揭示异质组成、结构和性能之间的关系，研究CO2吸附及其光还原的微观过程，原位研究光催化还原CO2反应过程中活性中心及电子结构变化，解释光吸收、转化和光生载流子的传输与复合机理，阐明太阳光宽光谱光催化还原CO2反应机制，为设计新型太阳光宽光谱光催化剂提供思路。

通过拓宽光吸收范围、增强光生载流子分离效率和深入认识光催化机理能够有效提高光催化性能。本项目为了提高光催化性能，通过将近红外光吸收材料（1T-MoS2、碳涂层、金纳米棒和金属Bi的表面等离子共振效应、窄禁带宽度Ag2O、Ti3C2和BiO2-x）与g-C3N4或TiO2构建表面异质结构，进一步得到了太阳光宽光谱响应的光催化材料；进一步研究传统异质结构和S-scheme新型表面异质结构对促进光生电荷分离方面的具体反应机理，得到表面异质结构光催化反应机制；进一步对二维过渡金属硫化物进行设计和制备及其助催化性能进行了研究；进一步拓宽表面异质结构的应用，对不同的表面异质结构的电催化性能进行了研究，得到了高性能的表面异质结构电催化材料，对不同的表面异质结构的气敏特性进行了研究，得到了高性能的气敏测试原型器件。课题开展过程中2019年获山东省自然科学一等奖（排名第四），2020年获山东省高等学校科学技术一等奖（排名第一），共发表SCI收录论文68篇，其中影响因子10以上论文27篇，SCI一区论文44篇。获授权发明专利4项，申请发明专利7项。相关研究成果对于丰富光催化材料理论及技术，扩大光催化材料应用，推动CO2还原利用和工业废液治理，对于实现碳达峰碳中和和减排降耗等具有重要意义。