生物大分子水合分子机制及相关动力学振动光谱理论研究

To describe the sophisticated thermal motions of biomolecules together with the surrounding water at the ambient temperature, as well as the consequent structural fluctuation at multi-scales, people proposed the concept of the hydration shell. However, there has been heavy debates in the community about how to understand the water dynamics inside/outside the hydration shells. Various dynamical vibrational spectroscopy are major tools in the exploration of these topics. The deep understanding of the underlying physics of the spectroscopic observables relies on the subtle theoretical modeling. The Applicant propose to study the hydration dynamics of the biomolecules and the related dynamical vibrational spectra based on the theoretical and computational methods developed in our group in the past decade. Combining the enhanced sampling method to construct the fluctuating hamiltonian. using the numerical exciton propagation method to propagate the system and based on the response function formalism to calculate the signals. Furthermore, we will use the projection operator technique to decompose and analyze the simulated signals. We expect this approach will help provide new angles for improving our understanding of biomolecules' hydration dynamics mechanism.

为了描述常温下溶液中的生物分子与环境水一起发生的复杂多样的热运动，及其导致的在众多时空尺度上的结构涨落，人们提出了水合壳层的概念。但是学术界对于如何描述水合层内外动力学特征存在着高度的争议。各种动力学振动谱学技术往往处于这些争论的漩涡中心。不同动力学振动光谱技术对水合现象研究的解读经常出现分歧，亟需理论模拟的帮助。我们将基于自主发展的凝聚态光谱理论计算方法和程序平台开展对生物大分子溶液中复杂的水合动力学相关振动光谱的研究。结合增强取样技术构建涨落哈密顿量轨迹群，使用数值激子演进方法演进系统状态并结合时间积分方法逼真的计算光谱信号。发展投影算子法等方法对模拟信号进行定量拆分和破译。对比量子级联方程等解析模型与数值模拟的结果以深入了解其微观物理。由于计算机模拟与动力学光谱技术在时间域上的重叠以及在功能方面的互补性，我们预期这种两相结合的技术能够有力的推动对生物大分子水合动力学微观机制的理解。

为了描述常温下溶液中的生物分子与环境水一起发生的复杂多样的热运动，及其导致的在众多时空尺度上的结构涨落，人们提出了水合壳层的概念。但是学术界对于如何描述水合层内外动力学特征存在着高度的争议。各种动力学振动谱学技术往往处于这些争论的漩涡中心。不同动力学振动光谱技术对水合现象研究的解读经常出现分歧，亟需理论模拟的帮助。我们基于自主发展的凝聚态光谱理论计算方法和程序平台开展对生物大分子溶液中复杂的水合动力学相关振动光谱的研究。结合增强取样技术构建涨落哈密顿量轨迹群，使用数值激子演进方法演进系统状态并结合时间积分方法逼真的计算光谱信号。发展投影算子法等方法对模拟信号进行定量拆分和破译。对比量子级联方程等解析模型与数值模拟的结果以深入了解其微观物理。由于计算机模拟与动力学光谱技术在时间域上的重叠以及在功能方面的互补性，我们发展的这种两相结合的技术有力的推动对生物大分子水合动力学微观机制的理解