石墨烯电致化学发光性能研究及其在生物传感器中的应用

作为近年来发现的一种新奇的二维碳元素材料，石墨烯是目前碳质材料中研究的热点之一。本项目主要研究石墨烯的电致化学发光(ECL)性能。并利用此性能，结合ECL检测技术以及生物化学反应，构建新型高效的石墨烯ECL生物传感器。首先通过不同的方法制备分散性好、尺寸均一、水溶性可控的石墨烯及其复合物，对所制材料进行物性及光电等表征。详细研究所制备材料的ECL性能，分析共反应物、扫描电位及其他实验参数对材料ECL性能的影响，探讨电致化学发光原理。利用石墨烯良好的生物相容性和ECL性能构建石墨烯ECL生物传感器，通过与目标分析物反应前后传感器ECL强度的变化实现对目标物的检测。该研究项目不仅为电致化学发光体系提供一种新型的发光材料，也为石墨烯的潜在应用开启一个新的领域。对于新材料的性能开发应用，有着重要的科研价值。为临床诊断、生物分析等领域提供新的材料、技术和方法。

经过三年的研究时间，本项目已经完成申报书中主要的预期研究内容，并取得一定研究成果，主要包括：1.本项目对电致化学发光的机理、种类等方面详细进行了探讨。对于量子点电化学、电致化学发光性能及其在无机物分析、有机物分析、免疫分析以及适配体传感器等领域的应用进行了细致的阐述；阐述了近年来有关石墨烯及其复合物的制备和电化学应用最新发展动态。2.结合已有研究基础，利用量子点标志的适配体作为载体，实现对肿瘤细胞的特异性识别。通过目标DNA链与肿瘤细胞表面蛋白对于适配体DNA链之间的竞争反应，构建了适配体肿瘤细胞传感器。并且利用电化学方法对所识别的目标物进行定量测量。实验结果表明电化学信号在1.0×102-1.0×106 cells mL-1浓度范围内成对数线性关系，最低检测限为100 cells mL-1。所制备的传感器对目标细胞，Hela细胞以及HL-60细胞具有良好的选择性。3.制备了壳聚糖保护的石墨烯氧化物/聚苯胺/ CdSe量子点复合材料。利用扫描电镜、透视电镜、紫外-可见光谱、荧光光谱及傅立叶变换红外光谱等技术对所制备的产物进行了表征；详细研究了复合材料的电化学及电化学发光行为，特别是各种实验参数如石墨烯/聚苯胺浓度、过硫酸钾浓度以及电解液pH值对材料电化学发光信号的影响，并利用层层自组装技术将所制备的复合纳米材料用于构建电化学发光生物传感器实现对细胞色素C的检测，传感器表现出良好的选择性、重现性和稳定性。4.制备了系列导电高分子聚合物聚(3,4-乙烯二氧噻吩)，利用扫描电镜、XRD等技术对所制备的产物进行表征，详细研究了其电化学行为并用于构建电化学生物传感器实现对多巴胺、胎蛋白等的测量。