高压下轻质元素（Be、B）硫化物的结构和物性理论研究

High temperature superconductivity in high-pressure sulfur hydrides (H3S) has been predicted and then affirmed experimentally. This discovery attracted a great deal of excitement and stimulated a number of experimental and theoretical studies. According to the BCS theory, high Debye temperature plays a positive role in enhancing the superconducting transition temperature. The Debye temperatures of Beryllium and Boron are relatively high, and their sulfides may theoretically have high Debye temperatures and superconducting transition temperature, which are similar to hydrides. Consequently, the project will perform a systematical investigation of crystal structures of Be-S and B-S systems. Then the phase diagrams of the two systems will be obtained through thermodynamic and dynamical stability analysis. The bonding characters, possible metallization and potential superconductivity will be investigated. The effects of varying concentrations of X (X=Be, B) elements on the physical and chemical properties of XmSn (X=Be, B) compounds will be discussed. We will explore the electron-phonon coupling mechanisms by comparing the crystal structures, electronic structures and vibrational properties of XmSn (X=Be, B) compounds with typical high temperature conventional superconductors. Implementation of the project, we are aiming to touch or reveal the regularity associated with electron-phonon coupling strength, and provide data support for further theoretical design of high temperature conventional superconductors.

硫氢化合物(H3S)在200GPa下被预测有超过200K的超导转变温度，随后被相关实验验证，并引起了科学家们的广泛关注。根据BCS理论，高德拜温度对高温超导起到正贡献作用。Be和B元素具有较高的德拜温度，它们与S形成的化合物理论上也可能具备类似氢化物的高德拜温度和超导电性。针对于此，本项目将采用综合计算方案，探索高压下Be-S和B-S体系合理的晶体结构，通过热力学稳定性和动力学稳定性分析，给出两种体系在较大压力范围内的相图。研究它们的成键行为、可能的金属化行为和潜在的超导电性。讨论不同浓度的X(X=Be,B)元素对于XmSn化合物的物理化学性质的影响规律。对比XmSn(X=Be,B)化合物与典型高温传统超导体的晶体结构、电子结构和声子结构，深入研究其中的电-声耦合机制，以期触及或揭示与电-声耦合强度相关的规律性，为进一步的高温传统超导体的理论设计提供数据支撑。

超导材料具有高载流能力和低能耗特性，可广泛应用于能源、国防、交通和医疗等领域，具有巨大的发展潜力和重大的战略意义。寻找高温超导体并阐明其中内在机制一直是凝聚态物理领域的研究热点。受到H3S和LaH10等高温传统超导体的启发，本项目采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，结合晶体结构搜索技术，主要围绕高压下轻质元素硫化物、典型固溶氢化物和单质的金属性和超导电性展开研究，并取得了系列进展。更新了具有较高德拜温度的Be和B轻质元素硫化物的高压相图，并预测出200GPa条件下具有22K的超导转变温度的BS2，为进一步的高温传统超导体的理论设计提供了数据支撑；定量阐明了Re-H和La-H两种体系中氢掺杂含量对其电子性质和超导电性的调控规律，揭示电声子耦合强度随氢含量演化规律的内在机理，对富氢化合物高压实验中的垫片与样品化学反应问题提供了参考信息，并可为新型超导氢化物的探索提供了数据支撑；在氢、磷等典型单质体系中，系统研究了高压下晶体的金属性和超导电性演化规律，预测固态氢金属原子相存在的临界压强值，发现磷单质中绝缘相-金属相-绝缘相的反常金属性演化行为，为相关领域关键基础科学问题的理解提供了重要参考。在上述研究之外，我们还在电催化剂和锂硫电池反应机理方面与实验小组开展了一定的合作研究，对其中电催化性能和动力学反应机理进行了原子和电子尺度的分析，为相关实验工作提供了理论支撑。以上研究结果共发表论文10篇，其中9篇SCI；出版专著1部。