单层MX2基横向超晶格结构的热电输运性质研究

The unique carrier and phonon transport of low-dimensional nanostructures can help to improve the efficiency of thermoelectric conversion. Currently, two-dimensional monolayer structures of transition metal chalcogenides (MX2) are promising thermoelectric materials. However, the high lattice thermal conductivity leads to the low thermoelectric performance of these monolayers. Recently, two-dimensional lateral heterostructures and superlattices based on MX2 have been synthesized experimentally, which provides possibility of further improving the thermoelectric performance of monolayer MX2. In this project, we will carry out first-principle calculations combined with Boltzmann transport equations and theoretically explore thermoelectric transport properties of MX2 based two-dimensional lateral superlattices, including the structural stability, prediction and the influence of superlattice period on thermoelectric performance. Through the studies in this project, we expect to design high-performance MX2 two-dimensional lateral superlattice structures and discuss the physical mehcanism of lateral superlattice on thermoelectric transport performance. The results will also provide theoretical basis for optimization of two-dimensional thermoelectric materials and related experimental preparation.

低维纳米结构独特的载流子和声子输运行为可以有效地提高热电转换效率。以过渡金属硫族化合物（MX2）为代表的二维单层结构是当前热电领域研究的一个重点，但它们较高的晶格热导率使得热电性能并不理想。最近，实验上成功实现了基于过渡金属硫族化合物的二维横向异质结及其超晶格结构的生长，这为进一步优化该体系的热电性能提供了新的可能性。本项目将采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，结合玻尔兹曼输运方程，系统研究基于单层MX2的横向超晶格结构的热电输运性质，具体包括：不同组合超晶格结构的构建和稳定性研究、电子和声子输运性质的计算与热电性能的预测、以及超晶格周期的变化对热电输运性质的影响。通过本项目的研究，我们拟预期设计出热电性能较好的单层MX2基横向超晶格结构，并探讨横向超晶格结构影响热电输运性质的物理机制。研究结果可以为二维热电材料的性能优化和相关实验制备提供重要的理论参考和依据。

本项目拟通过构建横向超晶格结构的方式，对单层过渡金属硫族化物的热电输运性能进行优化提高。项目设计具有充分的理论基础和实验可行性。研究内容主要包含单层MX2基横向超晶格的稳定性和热电输运性质研究，超晶格周期对热电输运性质的影响。经过三年的研究开展，项目中所涉及的研究内容基本完成，研究结果达到预期目标。首先我们发现横向超晶格与单层结构一样依然具有很好的热稳定性，并且这种稳定性随超晶格周期变化依然保持。其次我们发现构建横向超晶格以后能有效降低晶格热导率，单层过渡金属硫族化物极高的晶格热导率主要来源于较大的原子质量差以及较强的共价键。构建横向超晶格以后，不同的元素调和了原子质量差使得声光学支耦合增强，增强了三声子散射通道，从而降低了晶格热导率。如MoS2/MoSe2超晶格的晶格热导率与两个单层材料相比降低了近60%，而超晶格周期的增加会进一步降低晶格热导率。此外，我们发现横向超晶格结构对电子输运的影响并不明显，如WS2/WSe2超晶格的电子输运性能与其单层母体相比并没有明显的差别，但晶格热导率的大幅降低使得热电优值明显提升。通过本项目的研究，我们初步解决了项目中所涉及的关键科学问题，凝练了横向超晶格调控声子输运的物理机制，即界面散射与原子质量差调和增强的非谐效应与被限制的平均自由程贡献了低的晶格热导率，从而提升了单层过渡金属硫族化物的热电输运性能。我们的研究结果可拓展至其它二维结构，对相关的理论和实验研究都具有重要的指导意义。