转动激发态的氢分子与自由基的反应动力学研究

Reagent rotational excitation is common and important in combustion and atmospheric chemistry, but little is known about its role in chemical reactions. In this proposal, we plan to investigate the dynamics of reactions of rotationally excited hydrogen molecules with free radicals, H2+X→HX+H (X=H, F, O, Cl, OH...). We will use the scheme of stimulated Raman pumping to prepare hydrogen molecules in the specified rotational state, and with certain alignment and orientation. Then we will conduct crossed beam experiments, measure the angular and quantum-state distribution of the products with H-atom Rydberg state tagging technique, to investigate the mechanism of the reaction. This research will improve our understanding of the role of rotational excitation, as well as stereodynamics in the chemical reaction.

转动激发的反应物在燃烧、大气等化学过程中普遍存在，并对反应有重要的影响，但人们对它在化学反应中扮演何种角色缺乏了解。本项目以化学动力学中一类重要的反应 H2+X→HX+H （其中X=H, F, O, Cl, OH等自由基）作为研究对象，通过受激拉曼技术制备转动激发的氢分子、控制它的空间准直和取向，并开展交叉分子束散射实验，用高灵敏、高分辨的里德堡态氢原子飞行时间谱方法测量产物的角分布和量子态分布，探索反应的机理。本项目将加深我们对化学反应的本质的认识，理解转动激发态反应物在燃烧、大气化学反应中的作用，也有助于我们揭示反应中的立体动力学效应。

本项目以H2+X→HX+H（其中X=F, Cl等）重要的基元化学反应作为研究对象，通过发展高能量、窄线宽、高稳定性的光源，通过受激拉曼抽运技术，高效制备了具有特定振转激发态的量子氢分子（极其同位素分子），并利用交叉分子束技术，详细测量了反应的微分散射截面等、后向微分散射截面随碰撞能变化的曲线、角度分布等，进一步理解了反应物分子的振动、转动激发等不同形式的能量在化学反应中扮演的角色，加深我们对化学反应本质的认识，增进对燃烧、大气反应的理解，也能帮助我们通过控制反应物分子的量子态来实现对化学反应的调控。在本项目支持下，发表SCI文章4篇，培养博士研究生2名。