基于主客体分子识别的响应性高分子自组装体

The research on host-guest chemistry of small molecules has produced rich results. However, the use of responsiveness of host-guest molecular recognition in the construction of responsive polymeric self-assemblies has not been fully investigated. We have developed many efficient host-guest molecular recognition motifs with rich environmental responsiveness. If these motifs can be applied in the preparation of responsive polymeric self-assemblies, their high association constants will ensure the efficiency of polymeric self-assembly and their rich responsiveness will provide rich possibility for the responsiveness of polymeric self-assemblies. With the purpose of having a deep investigation of the employment of host-guest molecular recognition in the construction of responsive polymeric self-assemblies and forming polymer self-assemblyic research with our own features, we will combine traditional polymers with the host-guest molecular recognition motifs to construct responsive polymeric self-assemblies with controlled structures based on the self-selectivity and responsiveness of host-guest interactions. The responsive polymeric self-assemblies we will make include multiresponsive physically cross-linked polymer gels, responsive polymeric micelles, and size-responsive polymer-inorganic hybrids.

小分子主客体化学有着极为丰富的研究成果，然而在利用主客体分子识别来构筑响应性高分子自组装体方面还有很大的发展空间。申请人发展并应用了多种具有高络合常数和环境响应性的主客体识别体系，如果基于这些主客体识别体系来构筑响应性高分子自组装体，它们的高络合常数将可以确保高分子自组装体的有效构筑，它们丰富的环境响应性将为高分子自组装体响应性的引入提供多种选择。为了更加深入地探索小分子主客体化学的研究成果在响应性高分子自组装体构筑中的应用，形成有申请人自己特色的高分子自组装研究，申请人将把前期发展起来的主客体分子识别机理和传统高分子相结合，基于主客体相互作用的选择性和环境响应性构建具有可控结构的响应性高分子自组装体。拟构筑的响应性高分子自组装体包括多重响应的物理交联聚合物凝胶、响应性高分子胶束、尺寸响应性高分子无机杂化功能聚合物等。

小分子主客体化学有着极为丰富的研究成果，然而在利用主客体分子识别来构筑响应性高分子自组装体方面还有很大的发展空间。在整个项目资助期间，本重点项目基于主客体分子识别的响应性，在响应性高分子自组装体的构筑和功能化方面取得了系列具有创新性的研究成果。基于主客体分子识别的环境响应性实现了自组装体的功能化，引入索烃分子机器交联剂发展了调控高分子性质的新方法，基于静电相互作用构筑了生物活性分子响应性超分子荧光水凝胶，基于卤键构筑了准轮烷和超分子聚合物，基于金属配位和柱芳烃主客体分子识别正交自组装构筑了金属笼为核的超分子凝胶并研究了其在小分子程序释放中的应用，基于柱[5]芳烃主客体分子识别构筑了聚集诱导增强发光的超分子交联共轭聚合物网络，报道了一种新型固体吸附分离材料——纳客，并研究了其在碳氢化合物分离方面的应用。本项目开拓了主客体化学和高分子自组装研究的新领域。共培养毕业博士生18名，硕士生1名，出站博士后1名。发表论文66篇（包括1篇Nature Chem、3篇Adv Mater、14篇JACS、2篇Angew Chem Int Ed、1篇 Nature Commun、1 篇 Acc Chem Res）。项目负责人黄飞鹤在国际会议上作邀请报告23次, 举办国际学术会议4次。项目负责人黄飞鹤2016年入选了入选国家万人计划领军人才，2017年入选教育部长江学者奖励计划特聘教授。项目负责人黄飞鹤2015 年获Cram Lehn Pedersen Prize in Supramolecular Chemistry，2016年获英国皇家化学会Polymer Chemistry Lectureship Award，2018年获英国皇家学会Newton Advanced Fellowship，2019年获德国Bruno Werdelmann Lectureship Award。