氢原子/Graphene体系的低温扫描隧道显微术研究

缺陷对狄拉克费密子材料graphene性质的影响很大，是graphene研究中不可缺少的一个方面。本项目将用5K低温扫描隧道显微术(STM)和扫描隧道谱(STS)等实验手段研究单个吸附原子这种缺陷对graphene的影响。通过氢的吸附，脱附，扩散等过程调控点状缺陷在graphene上的密度和占位，在低温条件下冻结吸附原子的位形，获得稳定的局域缺陷结构，利用高空间分辨和高能量分辨的超高真空低温扫描隧道的手段研究单个吸附氢原子对graphene的局域晶格结构，局域能态密度和整体能级结构的影响，研究这种影响对氢原子的覆盖密度和占位的依赖，研究邻近氢原子产生的这种影响的耦合，并观测graphene中有别于普通二维电子气体系的弗里德尔振荡。由此更深入地了解缺陷对graphene中载流子动力学的影响，为利用缺陷调控graphene的性质提供依据。

在“氢原子/Graphene 体系的低温扫描隧道显微术研究”这一项目中，我们紧紧围绕衬底、缺陷、氢吸附原子对石墨烯性质的影响展开了系统的研究，取得了一系列成果和更深入的认识。.我们通过甲烷的等离子化处理，实现了甲基和氢原子在石墨烯上的同时吸附，改变了石墨烯的电学和光学性质，产生了电输运的迁移率隙。这种调控通过加热脱附是可逆的。这项工作在化学和生物检测上亦有应用前景。相关结果发表在自然子刊上((NPG Asia Materials 4, e31 (2012))。.我们利用高指数面衬底的准一维调制，在国际上首次制备出一维石墨烯超晶格，并测量了其性质，发现了两类新的狄拉克点，一类在超晶格布里渊区边缘形成，不依赖于一维周期性势场强度；一类由群速度重整化为零导致，依赖于势场强度。这项工作为研究一维石墨烯超晶格的性质和应用开辟了道路。在此基础上，我们利用氢原子束源在超高真空中对石墨烯作氢吸附，明确观测到了选择吸附位。.我们发现石墨烯的覆盖虽然会有效屏蔽铜衬底与氧气的接触，但氧还是可以通过石墨烯的缺陷，逐渐扩散而后氧化整个铜衬底表面。我们在国际上首先对此氧化过程进行了跟踪表征，并首次发现了这一化学反应很少影响石墨烯原子结构和电子结构的完整性，石墨烯与衬底的耦合减弱，电子转移很少；但石墨烯与外光场的耦合显著增强，衬底的起伏增大导致石墨烯的拉伸应变，拉曼峰波数红移。这一发现对石墨烯的无转移应用和光学应用有重要意义。.我们系统研究了镍膜上少层石墨烯这一富含旋转堆叠的材料体系。首次表明不可公度旋转导致的摩尔条纹不具严格的周期性，但其范霍夫奇点产生机理与可公度旋转一致，可退出0.2eV的层间耦合特征参数。另外，少层石墨烯台阶边缘展现出不同于单层石墨烯边缘的散射特征，形式多样。.我们通过理论计算提出，在动量谷的位置，交替势下可以首先打开赝自旋隙。如果再对石墨烯施加反铁磁序，则Rashba自旋轨道耦合会对两种赝自旋打开自旋隙且符号相反。这种自旋-赝自旋间的耦合可能产生半金属性的能带结构：即一种自旋无带隙，另一种有。这是自旋输运器件的理想状态。另外，这种自旋的不对称又与谷结合在一起，在相反的谷中不对称性也相反。这种自旋与谷的耦合在谷电子学上有应用可能。作为具体材料体系实例，我们的计算表明在Ni(111)上的单层石墨烯中会产生以上各种耦合，耦合强度可由外电场强度来调控。