利用双色泵浦-探测方法研究分子在飞秒强激光场中电离解离和波包动力学

Studies on rapid ionization and dissociation of gas molecules in intense femtosecond laser fields have a basis of significance in high harmonic generation and controlling the chemical reaction paths of large-scale biology molecular system. In this project femtosecond two color pump-probe method combined with time-of-flight mass spectrometry technology is used to achieve ultrafast detection of molecular nuclear motion. In theory the evolution of nuclear vibrational wave packets in the molecular potential energy surfaces with time is simulated by time-dependent quantum wave packet method. In experiment the pump pulse from the femtosecond OPA is used to produce a nuclear vibration wave packet in the potential surface of the molecule(molecular ion), then another probe pulse from femtosecond amplifier further ionizes the molecular ions to the higher Coulomb repulsion potential energy surface after a delay. The dissociation fragments of the molecular ion are measured to get the information of the nuclear vibrational wave packets with time by the time of flight mass spectrometry. In the project a variety of nuclear vibrational wave packets of molecules (molecular ions) in the ground state and excited states are constructed to investigate the ionization of the inner orbit electrons and explore the electronic configurations of the highly charged molecular ion in extreme laser fields and the electron-ionization-correlation effect of the polyatomic molecules.

气体分子在飞秒强激光场中会发生快速电离，进而发生解离（或库仑爆炸），对这些现象进行深入的研究可以为激光场中高次谐波的产生和激光操控大分子的化学反应路径提供重要的基础价值。本项目将双色飞秒泵浦-探测技术与飞行时间质谱技术相结合来开展分子在飞秒强激光场中的电离解离研究。理论上使用含时量子波包法来模拟分子（分子离子）势能面上核振动波包随时间的演化；实验上利用飞秒OPA输出的泵浦脉冲在分子势能面上产生一个核振动波包，经过一定的延时后，再利用飞秒探测激光脉冲将分子电离到推斥态势能曲面上，测量分子离子解离后的碎片可以获取核振动波包随时间演化的动力学信息。本项目通过构建分子（分子离子）基态与激发态势能面上的核振动波包，重点开展分子在强激光场中电离时内层轨道上电子的电离规律研究，探索极端外场条件下高价态分子离子的电子组态和多原子分子电离时电子间的关联效应。

在理论上将线性分子看作刚性转子系统，引入了激光诱导产生的线性分子相互作用势能，通过求解薛定谔方程，得到了飞秒激光双脉冲产生线性分子理论模型，根据该模型研究了基于双色激光场泵浦下，分子基态与激发态势能面上的核振动波包在激光脉冲作用消失后其在时间上的自由演化特性，数值计算结果表明，通过增加飞秒激光功率密度，增加飞秒激光脉宽宽度，减少初始分子转动温度，可以获得显著增强的线性分子排列；理论计算还结果表明，引入第二束飞秒激光脉冲后线性分子排列状态得到明显改善，并且改变第二束飞秒激光脉冲的强度会显著影响线性分子的排列状态。根据场致电离模型计算了双原子分子的表征光强和解离轨迹，揭示双原子分子在强激光场中电离时内外层轨道上电子的电离规律。在实验上，搭建了一套研究分子电离解离的飞行时间质谱实验装置，研究了双原子分子N2、CO和三原子分子H2O、CO2的电离与解离通道与激光脉冲的能量、脉宽、偏振状态的关系，发现分子在强激光作用下会沿着激光场偏振方向准直，同时在强激光场中分子总是先被电离，然后再解离或发生库仑爆炸，当光强达到场致电离区时分子离子的库仑爆炸存在临界核间距,同时三原子分子电离后其原本的空间构型还会发生新的变形重构。利用泵浦-探测技术研究了分子在激光场中的转动动力学，通过对双原子分子N2和三原子分子CO2的研究，发现飞秒激光脉冲能够有效准直中性分子，激光泵浦能量越高，分子的转动周期越快，分子的转动态影响分子的解离过程和解离通道。