城市大气碳质颗粒物综合测定及七组分来源研究

本研究综合运用颗粒物碳质测定、14C测定、有机示踪物测定三类测定技术，优化城市大气碳质颗粒物七组分的识别和估算方法，实现碳质颗粒物来源识别和解析技术的进步。本研究的第一个特点是更多的采用了直接测定数据，并在七组分估算过程中给直接测定的、误差小的数据以更大的权重，从而提高碳质组分估算的精度和准确性。第二个特点是提出了估算二次有机颗粒物(SOC)的新途径，并与常用的通过一次颗粒物的(OC/EC)p推算二次有机碳的方法进行比较，以期改进。第三个特点是，加入了对七组分估算结果不确定度评估的内容，有利于环保部门科学地使用这些数据。本研究的成果可望为政府环保部门采取相关的城市大气颗粒物控制措施提供基础性数据和技术支持。

大气颗粒物通过作用于人的呼吸系统而损害人体健康已成为人们的共识，城市空气质量管理和大气污染治理也对开展颗粒物来源识别和解析工作有迫切的需求。碳质组分作为城市大气颗粒物的重要组成部分，有时可以占到细颗粒质量的50%。它的测定技术、来源识别是当前大气颗粒物研究的一个重点。.总碳是大气颗粒物中含碳总量，反映了多种颗粒物污染源的复合贡献。目前国内外常用的碳质颗粒物划分方法是把总碳分为有机碳、元素碳。元素碳产生于各类燃烧过程，元素碳的含量与生物质燃烧和化石燃料燃烧过程贡献有关。有机碳则来源复杂，不但产生于燃烧过程，也包括非燃烧过程的贡献。这种分类不能满足人们对颗粒物来源识别研究的要求，即对人为污染或是天然源，化石燃料或是生物排放源，一次颗粒物或二次颗粒物的进一步识别和分离。.近年来14C颗粒物测定技术应用研究的进一步深入，有机示踪化合物的测定和应用技术的开发，提供了表征更多的碳质颗粒物来源（当代碳、生物质燃烧、天然生物排放等）的新手段,也使基于来源更详细地划分碳质颗粒物成为可能。有研究将碳质颗粒物进一步分为七组分，即化石燃料燃烧来源有机碳（简称OCFF）、生物质燃烧来源有机碳（简称OCBB）、天然生物来源有机碳（简称OCBio）；化石燃燃烧相关二次有机碳（简称SOCFF）、非化石燃料燃烧相关二次有机碳（简称SOAnon-FF）、生物质燃烧产生的元素碳（简称ECBB）和化石燃料燃烧产生的元素碳（简称ECFF）。 上述七组分划分法综合利用了多种测试技术，对七种组分的分别进行估算，实现了碳质组分测定和分类的技术进步。但是，由于使用了较少的直接测定值、较多的假设条件增加了估算结果的不确定性，在测定技术和估算方法的科学应用方面还有提升的空间。 .本课题针对城市大气碳质颗粒物研究现状，深入研究碳质颗粒物的七组分测定和估算方法。综合利用了三类测定手段（元素碳、有机碳、和总碳测定，14C测定，颗粒物有机示踪物测定）。首先系统优化了三类分析技术，即大气颗粒物中生物质燃烧源示踪物-左旋葡聚糖测定技术，大气颗粒物中天然植被排放源-纤维素的测定方法， 总碳和有机碳中14C的测定技术。然后在此基础上通过对典型城市-北京市大气夏、秋和冬季7个点位TSP 样品的同步采集和综合测定，研究了北京市大气颗粒物来源组成特征，以及空间和时间变化特征，在现有来源识别的基础上实现对北京市大气颗粒物七组分来源的更精