锂金属负极的混合离子电子导体骨架的设计与性能研究

Secondary batteries based on lithium metal anodes have high working voltage and energy density. But the stability of lithium metal anodes is not well resolved. This project will introduce mixed ionic and electronic conductors as scaffolds for lithium deposition. The aims are to suppress the lithium dendrite growth during deposition/dissolution due to uneven charge transport and realize controlled Li growth and fast dissolution. The microstructure and nanostructure of the mixed conducting scaffolds will be tuned to alleviate the lithium electrode volume fluctuation during cycling and improve the Coulombic efficiency and cycling stability. The composites of lithium and mixed conducting scaffolds will be designed and their composition and microstructure will be tuned to mitigate the side reaction between lithium and electrolytes. This project will clarify the design and tuning mechanism of mixed ionic and electronic conducting scaffolds, the effect of ionic and electronic transport on the stability and Coulombic efficiency of lithium metal anodes, and provide corresponding strategies. Overall, this project will pave way for high performance lithium metal anodes and high energy density and power density lithium metal batteries.

以金属锂为负极的二次电池具有高工作电压和高能量密度等优势，但金属锂负极的稳定性仍然没有有效的解决方案。本项目拟通过引入混合离子电子导体作为锂沉积骨架，改善金属锂沉积/溶解过程中由于不均匀电荷传输导致的枝晶问题，并实现金属锂的可控生长和快速溶解；通过调控混合离子电子导体骨架的微纳结构，缓解金属锂在循环过程中的体积变化，提高其库伦效率和循环稳定性；设计金属锂与骨架材料的复合电极并调控其组分、相组成、微结构等，以减少锂与电解质等的副反应的发生。本项目拟阐明混合离子电子导体骨架的设计和调控原理，揭示离子电子传输对金属锂负极的稳定性和库伦效率的规律，提出相应的调控方法；为高性能金属锂负极的研究及其应用提供重要理论基础，并获得高能量密度和功率密度的金属锂电池。

金属锂由于其具有较高的理论比容量(3860 mAh g-1)和最低的电极电势(-3.04 V)，被认为是下一代高能量密度二次电池的理想负极材料。但金属锂在沉积/溶解过程中存在严重的体积应变和枝晶生长，使电极稳定性显著降低。上述问题在高电流密度条件下更加严重，极大地制约了锂金属负极的应用和发展。本项目通过引入混合离子电子导体作为金属锂沉积骨架，有效改善了金属锂沉积/溶解过程中由于电荷传输不均匀导致的枝晶问题，实现了金属锂的可控沉积和快速溶解；通过调控混合离子电子导体骨架的微纳结构，缓解了金属锂在循环过程中的体积变化，提高了其库伦效率和循环稳定性；设计构建了基于混合离子电子导体的复合金属锂负极并对其组分、相组成、微结构等进行了调控，减少了锂与电解质之间副反应的发生。本项目阐明了混合离子电子导体骨架设计和调控的基本原理，揭示了离子电子传输对金属锂负极的稳定性和库伦效率的规律，并提出了相应的调控方法；为高性能金属锂负极的研究及其应用提供了重要的理论基础，并获得了具有高能量密度和功率密度的金属锂电池。