亚热带与温带森林小流域生态系统汞的生物地球化学循环及同位素分馏

Mercury is regarded as a global pollutant due to the fact that it can be transported for a long distance in the atmosphere, and thus attracts attentions from both public sectors and scientific society. The mass exchanges in forest ecosystems are very active, but the role of forest ecosystem on global mercury geochemical cycling is still largely unknown. Meanwhile, the cycling of mercury in forest ecosystem may have altered mercury isotope ratios in the atmosphere. However, so far the knowledge on these two aspects is still lacking, hindering our understanding of the global cycle of mercury in the environment. In the project, we will select 3 small forest catchments from subtropical and temperate regions in China as our study areas. First of all, we will establish a detailed mercury mass balance in the ecosystems, and decipher the biogeochemical cycling of mercury in forest ecosystems. Based on this, we will investigate mercury isotope fractionation during mercury geochemical cycling processes in the forest ecosystems. Finally, we will develop biogeochemical cycling models in forest ecosystem for both mercury and mercury isotopes. Our project will advance our knowledge on mercury cycling in forest ecosystems, and discuss the impact of mercury exchange between atmosphere and forest on the global cycling of mercury in the atmosphere and on mercury isotope ratios in global atmosphere. In the end, our project will provide important data for the development of new generation global mercury models based on mercury isotope information.

汞是通过大气进行长距离传输的全球污染物，引起国际社会和学术界高度关注。陆地森林生态系统是全球物质循环最为活跃的地方，但其对全球汞的生物地球化学循环影响的认识还不清楚。同时，森林生态系统汞的生物地球化学循环过程可能对全球大气汞同位素组成产生重要的影响，但目前这两方面的研究还非常缺乏，制约了对全球尺度汞的生物地球化学循环深化规律的把握。本项目拟在我国温带和亚热带选择3个森林小流域，首先系统开展森林小流域汞的质量平衡研究工作，深入刻画森林流域汞的生物地球化学演化规律，在此基础上开展流域汞的生物地球化学循环过程中汞同位素的分馏特征研究，最终建立流域尺度森林系统汞及其同位素的生物地球化学模型。本项目将极大推进对森林流域尺度汞的生物地球化学循环的认识，探讨森林生态系统与大气汞交换过程对全球尺度汞生物地球化学循环和对大气汞同位素组成的影响，为最终建立基于汞同位素的全球汞生物地球化学循环模型提供基础数据。

森林生态系统中汞储量巨大，并且这部分汞在全球汞的生物地球化学循环中尤为活跃。清楚地认识森林生态系统中汞的生物地球化学过程对于认识森林生态系统在全球汞循环中扮演的角色以及完善全球汞循环模型至关重要。本研究中针对哀牢山、长白山和普定森林小流域，开展了相关的汞储库和关键生物地球化学过程的汞含量及同位素研究，并最终建立了汞及其同位素的质量平衡模型。研究表明哀牢山森林小流域的年际汞通量为 -55.8±35.0 μg m-2 yr-1，长白山森林小流域的年际汞通量为-51.3±8.0 μg m-2 yr-1，表现为明显的汞汇。而普定森林小流域的年际汞通量为+4.8±98.2μg m-2 yr-1，表现为汞源。森林大气与植被叶片间Hg0交换是一种双向的过程，即叶片从大气中吸收汞的同时，也能够向大气中释放汞。植物叶片吸收大气汞的过程发生了显著的汞同位素质量分馏，叶片吸收过程能够导致叶片中富集较轻的汞同位素。叶片中汞被光致还原后使得偏正的奇数非质量分馏特征的气态汞被释放，导致叶片中汞的奇数非质量分馏偏负。同位素模型揭示，叶片生长周期内约有30%先前叶片吸收的大气汞能够经过再释放过程回到大气。土壤与大气界面汞交换过程也表现为双向交换的特征，汞同位素的证据定量证明了森林地气交换过程是大气汞沉降和历史遗留汞再释放汞综合叠加效应，该过程能够显著地改变大气的汞同位素的组成。水文过程汞同位素研究证明了森林穿透雨中的汞有30%~70%来自于先前沉降在森林冠层中的大气零价汞，也意味着以往的研究忽视了穿透雨是大气汞向森林生态学汞沉降的重要途径。森林湿沉降的汞大部分被吸收固定森林有机质土壤中，径流汞输出过程反应的有机层土壤汞溶解与交换后的同位素特征。基于全新的多元多过程汞的质量平衡和汞同位素质量平衡模型，揭示出25年时间内地上部分汞同位素特征能够达到稳态，而对于森林地表需要300年，对于浅层土壤需要750年，对于矿质层土壤需要3000多年。