优先水流通道对含水层中砷动态变化影响机制的实验研究

Temporal variations of groundwater arsenic concentration is one of the challenges and hot spots concerning the research on high arsenic groundwater, which not only affects the health assessment of the population at risk of arsenic exposure, but also threatens the sustainability of groundwater resources in the high arsenic groundwater regions. Preferential flowpaths in heterogeneous aquifers play an important role in controlling dynamic changes of groundwater arsenic concentration, but the processes and mechanisms are still unclear since the hydrogeologic data cannot be used to predict the locations and paths of preferential flow. Based on the long-term monitoring data collected from the field site at Jianghan Plain, flume, column and batch experiments will be collectively conducted in this proposed research to understand the key biogeochemical processes and mechanisms that control the temporal variations of arsenic affected by preferential flowpaths. Conservative tracer and dye will be used to track the flow paths, X-ray computed tomography and X-ray absorption fine structure will be used for samples analysis. The research will provide important insights for the safety evaluation of drinking water in high arsenic groundwater areas, and provide basic data for the development of dynamic model coupled hydrological and biogeochemical processes in arsenic affected aquifers.

地下水砷含量的时间变异性不仅影响对砷暴露人群健康风险的评估，而且直接关系到高砷区地下水水源的可持续利用，是当前高砷地下水研究领域最值得关注的热点和难点之一。非均质含水层中的优先水流通道是引起砷动态变化的重要控制条件。由于野外观测数据通常难以刻画优先水流通道的位置及路径，目前关于优先流对砷动态变化的影响机制尚缺乏深入研究。本研究基于江汉平原野外监测场长期观测数据，结合室内控制性槽实验、柱实验及批实验，利用元素示踪、X射线断层扫描及X射线吸收精细结构分析等关键技术，开展含水层中砷动态变化的模拟实验研究，查明优先水流通道影响砷动态变化的物理、化学过程及影响速率，揭示优先水流通道对地下水砷含量动态变化的控制作用机理。为地下水砷污染引起的饮水安全性评价和制定地下水砷污染的防治对策提供新的科学依据，同时也为开展含水层中砷迁移转化的生物地球化学与水文过程的动态耦合模拟提供数据支撑。

非均质含水层中的优先流、地下水抽水活动、以及沉积物的吸附/解吸作用等是控制地下水系统中砷含量时空变化的关键因素。由于野外观测数据通常难以刻画优先水流通道的位置及路径，且确定不同类型沉积物吸附性能的差异及抽水速率和抽水量的大小需要耗费大量人力和物力，因此急需获取大量室内物理模拟实验的定量数据对模型进行校正和验证，以提高模拟预测的准确性。本研究以野外观测数据为基础，采用室内砂槽实验、控制性批实验与反应性运移模拟相结合的方法，开展非均质含水层中优先流、抽水及吸附/解吸共同控制作用下砷的时空变化机理研究。结果显示：含水层中高吸附性能的粘土矿物吸附砷而使砷的迁移受阻，但非均质条件下的优先水流通道提供优先流和垂向流动路径而加速浅层高砷水的垂向迁移，而深部含水层的抽水活动进一步加快砷的垂向迁移速率。持续性含氧高砷水的输入，使得优先流通道附近粘土中的亚铁矿物被氧化而导致其对砷的吸附量增加；另外，在扩散作用下，砷由粘土层表面逐渐进入粘土层内部，吸附-扩散的共同作用使得砷在粘土层中持续性积累并长期滞留。砂槽及控制性批实验结果共同揭示了季节性降雨引起的地下水径流方向的改变以及季节性抽水灌溉诱导的地表水的入侵是导致砷在地表水-地下水相互作用带中发生动态变化的主控因素。主要控制机理为：在雨季或抽水灌溉期，地表来源的氧气等氧化性物质经优先流通道快速进入含水层，含水层由还原环境变为氧化环境，溶解态砷被新产生的铁氧化物/氢氧化物吸附而使得地下水中砷含量迅速降低；在旱季或抽水灌溉停止期，无氧气等氧化性物质的输入，含水层逐渐由氧化态变为还原态，吸附的砷发生解吸进入地下水中，同时微生物介导的铁氧化物/氢氧化物的还原性溶解及五价砷的还原性解吸也使得地下水中砷含量上升。本研究为开展非均质含水层中砷迁移转化的生物地球化学与水文过程的耦合模拟提供了数据支撑，为制定地下水砷污染的防治对策提供了新的科学依据。