钛钨基SCR脱硝催化剂汞中毒机制及影响因素研究

Distribution database of mercury is formulated with the systematic analysis and research for the content, morphology and structure of mercury in typical coals. Based on the characteristics of our coal, such as high ash, high sulfur and so on, the mercury speciation transformation and influence across the SCR system are evaluated in different phenomena(oxygen potential, carbon potential, chlorine potential, etc.). Research focus on the interactions of different mercury species and SCR catalyst in the flue gas to obtain the regular pattern of mercury adsorption and oxidation on the surface of the catalyst. And to establish the mechanism of mercury poisoning in SCR catalyst. In addition, based on the toxicities of alkali metals and oxides in the flue gas for catalyst, in consideration of the influence of the mercury speciation transformation, the synergistic effects of them on the catalyst activity are studied to reveal the SCR catalyst deactivation rule. Proposing effective control methods for SCR catalyst mercury and alkali metal poisoning deactivates to establish the foundation for further enhancement the ability of resist the poison, extended life and regeneration of catalyst.

通过对我国典型煤种的汞含量、形态与结构系统分析研究，建立我国典型煤种的汞分布数据库；重点研究我国燃煤高灰、高汞煤燃烧条件下，烟气中的汞在SCR系统中的转化与迁移规律及其影响因素，研究和分析烟气中不同形态汞与SCR催化剂间的相互作用，弄清燃煤烟气条件下汞在催化剂表面的吸附及氧化机制，建立SCR催化剂汞中毒机制；研究烟气中碱金属及氧化物与汞的形态及其相互关系，分析和研究汞及汞形态转变与碱金属及氧化物对催化剂中毒失活的协同作用，提出有效控制SCR催化剂汞及碱金属中毒失活的途径，为进一步增强催化剂抗毒能力、延长催化剂寿命及探寻催化剂再生奠定基础。

燃煤烟气中的汞排放到大气中会对自然环境和人类健康产生危害，同时，汞作用于SCR脱硝催化剂上也会对催化剂活性产生不利影响，阻碍我国脱硝产业的发展。通过对我国12个省份58种不同煤样进行煤中汞含量、微观结构以及赋存形态研究，结合Factsage热力学分析软件模拟煤燃烧过程以及SCR脱硝反应后汞的形态分布，系统研究了燃煤烟气中汞的特性，发现煤中汞主要以硫化物结合态形式存在，烟气中汞的形态主要受氯含量的影响。通过改变烟气温度、O2、HCl、SO2、Hg0浓度等，研究了SCR催化剂对汞的吸附与氧化的影响因素，结果发现HCl对汞的氧化起决定作用，SO2不仅能促进汞的氧化，而且能提高催化剂对汞的吸附，而HCl对汞的吸附有抑制作用。采用气体吸附法与浸渍法制备了含不同形态汞的催化剂，并对负载汞后的催化剂进行了脱硝活性及其它物化性能表征，结合理论分析提出了催化剂汞中毒机理。汞吸附在催化剂上后会减少催化剂表面酸性位以及V活性位，影响氨的吸附与活化，从而影响催化剂对NO的脱除。最后，在单独研究了碱金属与汞对催化剂性能影响的基础上，通过同时负载碱金属与汞，结合中毒后催化剂的性能表征与分析，提出了汞与碱金属对催化剂的协同作用机理。基于以上研究，提出了改变活性组分钒含量和添加活性助剂CeO2的方法来提高钛钨基SCR催化剂抗碱金属及汞中毒的能力。基于本项目的研究，将有利于更好的理解燃煤烟气中及催化剂上汞的行为特性，对减少汞排放和预防催化剂失活、提高催化剂使用寿命具有重要意义，对加快我国脱硝产业的发展具有重要作用。