O3及单重态氧分子强化低热值气体燃料燃烧的机理研究

化学、石油、冶金等工业生产过程产生的低热值气体燃料的高效燃烧利用是"节能减排"的重要组成部分。由于热值低、成分不稳定、造成其点火、燃烧困难。强化燃烧、提高火焰传播速度是实现低热值气体燃料稳定燃烧的重要保障，低温等离子体助燃技术是一种有效的强化燃烧手段，其放电过程中产生的臭氧及单重态氧具有生存寿命长、应用前景广阔的特点，但臭氧及单重态氧强化火焰燃烧机理方面的研究尚有很大不足，对活化后火焰传播速度的变化缺分准确的定量测量数据，与火焰燃烧反应的作用机理尚不清楚，这些不足严重制约了相关理论模型的构建和发展，阻碍了相关燃烧强化技术的发展。本项目拟采用DBD介质阻挡放电产生臭氧及单重态氧，采用热流量法准确测量层流火焰速度的变化，建立臭氧及单重态氧强化燃烧化学反应机理模型，为未来低温等离子体助燃和燃烧控制理论和技术的进一步发展提供理论和数据基础。

实现低热值气体燃料的稳定高效燃烧是保障其安全清洁利用的关键。臭氧及单重态氧是等离子体助燃技术中生存寿命长、氧化性强的两种物质。对活性分子与火焰燃烧相互作用机理的研究有助于相关燃烧强化技术的发展。本项目利用建立的热流量炉层流火焰测速系统和PLIF 激光诊断平台对活性分子作用前后低热值合成气在层流/湍流火焰环境下的火焰速度和瞬态CH2O自由基进行检测，分析了臭氧对合成气燃烧速度和火焰结构、温度分布和自由基浓度分布的影响，结合试验结果和数值模拟分析了臭氧强化燃烧的化学反应动力学机理。研究表明，臭氧对低热值气体的燃烧具有显著的强化作用，强化效果随臭氧浓度的升高在一定范围内呈线性增强。臭氧在贫燃与富燃区域对火焰的强化效果相对当量比1附近更为显著。动力学机理分析发现臭氧活性分子的添加促进了H、O、OH等自由基的产生，从而加速了链式反应过程，最终使火焰燃烧得以强化。此外，当气体火焰中掺混臭氧后，CH2O自由基浓度也显著增加。动力学模拟结果表明，加入臭氧后，CH2O生成时间提前，且相关反应发生在500K左右的低温段。CH2O自由基浓度的增加同样对低热值气体的燃烧产生强化效果。此外，提出了12步单重态氧强化燃烧的子机理，偶合GRI-Mech 3.0分析了单重态氧强化燃烧的动力学机理。研究发现单态氧的存在会加速中间产物的生成，如HCO、CH2O等自由基，进而加速整个链式反应，使火焰燃烧得以强化。本项目的研究工作为未来低温等离子体助燃及燃烧控制理论和技术的进一步发展提供了理论和数据基础。在本项目资助下，目前共培养博士后1名、博士3名、硕士1名；作国际大会特邀报告2次；发表国内外学术论文共14篇，其中SCI论文10篇（包括国际燃烧领域顶级期刊Combustion and Flame 1篇，Proceedings of the Combustion Institute 1篇，Fuel 2篇），EI论文3篇，核心1篇。