基于光学超材料的针尖增强飞秒受激拉曼散射显微成像研究

Tip-enhanced Raman scattering (TERS) based microscopy and imaging has the advantages of no labeling and high spatial resolution, and has important applications in biological researches. However, its temporal resolution is low due to the difficulty in combining it with ultrafast lasers, that hampers its applications in studying live biological systems and materials under chemical reactions or energy transitions with ultrafast dynamics. We propose here that it is of great interest to incorporate TERS with Femtosecond Stimulated Raman scattering （FSRS）and optical metamaterials to leverage high time and spectral resolution, highly directional coherent emission of FSRS, the broadband emission rate enhancement and emission directivity control of the metamaterial substrate. The realization of this technology will find broad applications in fields of biomedical imaging, medical diagnosis, and novel functional materials, and will also serve to develop other related technologies.

基于针尖增强拉曼散射（TERS）的超分辨显微成像技术有无标记、空间分辨率高等优点，在生物学和材料学研究中有重要应用。为了利用TERS研究活体生物系统和材料系统中超快的化学反应和能量转换动力学过程，这就要求进一步将TERS和超快光学结合起来以赋予TERS显微成像高时间分辨率。因此，在本项目中我们拟利用飞秒受激拉曼散射（FSRS）技术的高时间、能量分辨率、相干增强、高度辐射方向性特点，并利用光学超材料衬底的宽频辐射增强与方向性调控能力，实现基于FSRS、TERS和光学超材料衬底的高时空分辨率、高能谱精度的宽频拉曼显微成像技术。该研究有指导发展类似增强成像光谱等技术的意义，在生物学、医学、材料学研究中具有广泛重要的应用。

通过项目的支持，项目执行团队建立了一套对纳米光学器件的设计仿真工具、包含拉曼散射在内的近场辐射增强数值模拟的设计工具，搭建了一套具有超高时间、空间分辨率的光场探测成像、光电材料特性表征、光学探测成像的系统，具有完全的自我知识产权，系统的时空分辨率达到<30 fs和<10 nm。时空分辨率达到国际先进水平，是国内少有的自主搭建的相关系统。 在实验方面，我们实现了很高的拉曼增强因子，宽的工作谱宽，高波数的光谱分辨的拉曼探测。由该项目支持所产生的成果对半导体探测表征、片上光电系统设计、高时空分辨化学探测有重要意义。