基于飞秒脉冲时空域调控的三维纳米光栅直写机制及其应用

Ultrashort pulse laser direct writing three-dimension micro/nano-structure is one of the leading edge topics in the fundamental research field of laser interaction with materials. Especially the three-dimension nanograting induced by femtosecond pulse is attracting increasing attention since it was firstly observed in 2003. Recently, the nanograting demonstrates its unique advantages in the applications of high-density 5D optical storage and integrated polarizing elements. Current proposal intends to demonstrate a spatial-temporal control of femtosecond pulse in order to study the following three research areas of femtosecond laser direct writing three-dimension nanograting: 1) The method for active control of front tilt of a femtosecond pulse. We will control the pulse front tilt in quantification with transformation of a spatial chirp pulse, which mostly results from the spectrum separation in space when the incident pulse passes through angular dispersion elements; 2) The physics mechanism of formation of three-dimension nanograting induced by the spatial-temporal transformed pulses. We will study the density distribution of induced plasma by an asymmetric focal field excitation, and therefore the anisotropic expansion and deformation of the formed plasma driven by a pondermotive force; 3) We will build a physics model and solve a time-dependent nonlinear Schrodinger equation to study the effect of pulse front tilt on multiphoton ionization or excitation process. By the above research, we expect to reveal the writing process of three-dimension nanograting, explore the possibility on the pulse front tilt as a new freedom to speed up the formation of nanograting, improve the efficiency in fabrication of integrated optics.

超短脉冲激光直写三维微纳结构的研究是国际上光与物质相互作用领域重要的基础前沿类课题。特别是飞秒脉冲诱导的三维纳米光栅，自2003年被发现后便受到了国内外学者的广泛关注，近年来在高密度五维光存储和集成偏振光学元件中展现了令人瞩目的应用前景。本项目拟运用飞秒脉冲时空域调控技术，研究飞秒激光直写三维纳米光栅的三个方面的问题：1）飞秒脉冲前倾的主动调控技术，主要通过角色散元件引起的空间光谱分离效应改变脉冲的空间啁啾，实现对脉冲前倾角的量化控制；2）时空域调控脉冲直写三维纳米光栅的物理机制，主要研究非对称光场作用下焦点区域等离子体密度分布和在有质动力作用下的非对称形变机制；3）通过含时非线性薛定谔传输方程研究脉冲前倾影响材料非线性激发过程的物理模型。我们试图通过对以上问题的研究，进一步揭示三维纳米光栅的直写机制，探索脉冲前倾作为新的自由度去促进纳米光栅快速生长的技术，提升相关光学元件的制作效率。

在石英玻璃内通过飞秒激光直写技术产生的三维纳米光栅具有很强的光学双折射特性和化学腐蚀各向异性，在超高密度光存储和三维微流体器件制备中已展示出独特的应用潜力。因此，如何有效地调控激光辐照时材料的非线性电离率，深刻理解电子激发的超快动力学过程，对于促进结构的快速形成有着重要的研究价值。.本项目按计划开展研究，取得如下创新成果：1. 搭建了激光腔外光栅对调控时空耦合脉冲的光路，研究了诱导的纳米光栅倾斜方向和角度与光栅对距离的依赖关系；2. 采用非线性薛定谔方程和电子密度速率方程模拟了时空啁啾飞秒激光在熔融石英内部传输的动力学过程，证明波前旋转效应直接导致脉冲前沿倾斜方向的变化，并进一步引起焦平面上电场强度、能流和电子密度的非对称分布；3. 通过调控激光器内的脉冲展宽压缩光路改变时间啁啾，实现脉冲前倾方向的翻转，在硅片上观察到亚波长周期条纹的非互逆性直写现象；4. 在研究飞秒激光在蓝宝石晶体中直写纳米光栅时，发现增大激光能流，组成纳米光栅的基本单元(纳米裂缝)出现了从单纳米裂缝向多纳米裂缝的演化；5. 依据马赫-曾德尔干涉原理形成的飞秒双脉冲组合诱导纳米光栅时，第一个子脉冲激发的自由电子和形成的自陷激子会对第二个子脉冲的能量有着更高的吸收效率，这种记忆效应提升了纳米光栅的形成效率。此外，在纳米光栅的写入-擦除-再写入过程中，相比于延迟时间，子脉冲能量比的增大能表现出更佳的改性效果；6. 开展了双脉冲组合直写三维微流体通道的研究，发现调控子脉冲的延迟时间能增加腐蚀后通道的长度，从而可用来提升微流体通道的制备效率；7. 研究了飞秒激光在光纤中制备纳米光栅阵列结构的写入机制，利用光纤纳米光栅的双折射以及偏振特性，制作出了一种在整个通信波段起偏效率高于5dB的宽带光纤在线起偏器。.上述成果表明，脉冲时空整形和双脉冲组合这两种调控技术，都能增进材料电离率，有利于纳米光栅的形成，两种技术的结合对理解相关超快动力学有重要的意义。