碳纳米点/C3N4复合材料与超声辐照协同降解水体中典型PPCPs的动力学和机理研究

PPCPs (pharmaceutical and personal care products) in water, as an environmental pollutant, becomes an issue of increasing concern. Therefore, the techniques for degradation of PPCPs has been a hotspot in water pollution control field. Since there are several disadvantages for common degradation techniques of PPCPs, such as low degradation efficiency for certain PPCPs (ibuprofen and Carbamazepine) this proposal will adopt a combined technique by using CDs (carbon nanodots) /C3N4 composite and ultrasonic irradiation to mitigate or overcome these shortages. There is a significant scientific problem that the mechanism including PPCPs, major reactants and interfacial active sites is not clear yet in the study of PPCPs degradation. This work aims to solve this problem by using both theoretical and experimental methodologies. Firstly, optimized parameters will be obtained by evaluating the kinetics and oxidation efficiency under different conditions. The competition between H2O2 and PPCPs with HO• will be elucidated, after which the degradation mechanism of PPCPs by the synergy of CDs/C3N4 composite and ultrasonic irradiation will be proposed. Finally, a sonolysis-adsorption-catalysis coupling mechanism will be established which is the theoretical basis and technical support for developing new efficient degradation techniques for PPCPs in the future.

水体中药物和个人护理用品（PPCPs）是备受关注的环境污染物之一，而PPCPs的降解技术研究也是当前水污染控制领域的研究热点之一。常规PPCPs氧化降解技术存在一些不足之处，例如对某些PPCPs（以布洛芬和卡马西平为代表）降解效果不佳，本项目拟采用碳纳米点/C3N4复合材料与超声辐照联用技术以改善或解决这些问题。针对PPCPs降解研究中，包括PPCPs、主要反应物和界面反应位点在内的反应机理尚不明确这一重要科学问题，本项目拟采用理论结合实验的方法来解决。首先通过超声辐照-非均相催化实验获得不同工艺条件下的动力学数据和降解效率，以确定最佳的操作条件；然后明确H2O2与PPCPs和HO•的竞争反应关系以确立PPCPs在碳纳米点/C3N4复合材料与超声辐照协同作用下降解的反应机理；最终构建“超声-吸附-催化”耦合作用机制，为开发降解效果更佳的新型PPCPs降解技术提供理论依据和技术支持。

水体中的难降解染料是备受关注的环境污染物之一，其降解技术研究也是当前水污染控制领域的研究热点之一，常规的氧化降解技术对某些染料（亚甲基蓝和罗丹明B）的降解效果不佳，本项目采用碳纳米点/氮化碳为主体，以浸渍法或热聚合法加入了硫酸亚铁、氧化铝和氧化亚铜等金属组分，对比了不同掺杂方式及组分比例对复合材料催化降解染料性能的影响，为催化剂的合成提供了实验和理论支撑。此外，以亚甲基蓝和罗丹明B为典型难降解有机污染物，研究了pH值、H2O2投加量、O2含量、超声能量密度等参数对催化降解性能的影响并获得了较佳的实验参数，为此类复合材料的催化降解提供了实验和理论依据。以异丙醇（IPA）/对苯醌（BQ）为自由基捕捉剂，并结合ESR，确定了体系中的主要反应物质为•OH and O2–•，其生成路径与pH有密切关系。并结合催化实验结果和降解产物分析，通过比较协同作用体系与单独使用复合材料或超声辐照体系对染料降解的动力学参数，最终建立了“超声-吸附-催化”的耦合作用机制，为开发新型的降解体系提供理论基础，具有重要的科学价值。