强吸附放射性核素铯(Cs137)在OPA粘土中的多点吸附动力学模型及迁移参数反演

The disposal of high level radionuclides waste (HLRW) is of major importance to the sustainable development of nuclear industry and environmental safety. Cesium, as a strongly sorbing tracer characterized with cation exchange and chemical reactions, its diffusion and retention in clay is not well understood and under debate at present. On the other hand, clay has been selected as barrier and host rock in deep geological repository due to its low permeability. In this research, laboratory column sorption experiment and in situ diffusion experiment are simultaneously employed to develop a numerical dynamic multicomponent reactive transport model (RTM) and multisite sorption model (MSM). Ion competition sorption also will be investigated in order to quantify its impacts on Cs sorption parameters, distribution coefficient and retardation factor (Kd and R). The measured data then will be interpreted with inverse model based on Gauss-Newton-Levenberg-Marquardt method. The spatial-temporal evolution of cesium will be predicted by incorporating in situ experiments and mathematical formulation to quantify the diffusion-transport mechanism of cesium. The research results will provide the most useful quantitative analysis tool and additional insights for the long-term performance assessment of high level repository, and will be of great benefit for the strategy formulation and implementation of the deep geological disposal of high level radionuclides worldwide because they can provide essential information on both the characteristics of the geological medium and the long-term behavior of the waste and the engineered system.

高放射性废物的处置关系到核工业的可持续发展和环境安全，目前已成为国际社会关注的热点问题之一。核素在围岩介质中的迁移转化是高放废物（HLRW）深地质处置库安全评价的关键因素，在各类核素中，核素铯由于具有强吸附性、化学反应性及阳离子交换属性，其扩散迁移研究具有争议性的研究热点；同时粘土岩以其低渗透性而成为目前很多国家高放废物深部地质处置的首选围岩材料。本课题基于溶质运移理论和吸附动力学模型，采用室内动力学吸附实验和原位扩散实验相结合的方法，研究铯-137在其中的吸附和迁移过程，分析多点吸附、离子竞争吸附对固液相间分配系数及阻滞因子的影响，并将常数分布系数模型与多点吸附动力学模型进行对比分析，以从地球化学反应层面揭示铯的迁移过程，进而通过逆向数学模型拟合实测数据反演扩散迁移参数。本课题研究可为放射性废 物处置场地的安全性评价提供理论依据和技术支撑，同时可为其它核素的反应性运移研究提供有效借鉴。

高放射性废物的处置关系到核工业的可持续发展和环境安全，目前已成为国际社会关注的热点问题之一。核素在围岩介质中的迁移转化是高放废物（HLRW）深地质处置库安全评价的关键因素，在各类核素中，核素铯由于具有强吸附性、化学反应性及阳离子交换属性，其扩散迁移研究具有争议性的研究热点。高放废物深部地质处置的围岩选择同样具有一定的要求，目前国际上研究认可的围岩类型有盐岩、花岗岩和粘土岩。而粘土岩以其低渗透性而成为目前很多国家高放废物深部地质处置的首选围岩材料。本课题基于溶质运移理论和吸附动力学模型，采用室内动力学吸附实验和原位扩散实验相结合的方法，研究铯-137在低渗透介质中的吸附和迁移过程，分析多点吸附、离子竞争吸附对固液相间分配系数及阻滞因子的影响，并将常数分布系数模型与多点吸附动力学模型进行对比分析，从地球化学反应层面揭示铯的迁移过程，并通过逆向数学模型拟合实测数据反演扩散迁移参数。本课题研究可为放射性废 物处置场地的安全性评价提供理论依据和技术支撑，同时可为其它核素的反应性运移研究提供有效借鉴。