Zr-Nb-O合金辐照损伤动力学机制

由Zr-Nb-O三元系组成的M5合金是法国开发的适合50-60 GW.d/tU燃耗下服役的新型堆芯结构材料。由于高燃耗下辐照效应测试条件苛刻，以及进行计算机模拟又缺乏可靠的势函数，所以目前关于该合金辐照损伤机制的研究还很少。为此本项目提出将第一性原理与分子动力学（MD）模拟相结合，开展Zr-Nb-O合金辐照损伤的动力学机制研究。该项目将首先通过第一性原理计算确定该三元系的势函数，利用这些势函数进行MD模拟，研究辐照条件下Zr-Nb-O合金中原子的碰撞级联特征、缺陷产生过程、离位原子和空位构成的缺陷特征，获得位错环和空洞的生成与演变规律。通过第一性原理计算，精确计算出氧在该合金中的原子占位，从而获得氧对合金自由能、离位阈值、缺陷形成激活能的影响规律，澄清氧提高Zr-Nb-O合金抗辐照性能的作用机制。该项目可望为新型高性能锆合金的设计和寿命老化预测提供一定理论依据。

本项目首先基于实验数据，并利用第一性原理构建了Zr-Nb-O三元合金势函数，基于该势函数进行了分子动力学模拟，研究了锆合金高能辐照条件下级联碰撞的发生，缺陷的形成、聚集、回复和再分布的过程，离位峰、热峰的产生以及空洞的形成等演变规律。项目取得了如下成果：.(1) 本项目首先构建了与Zr结构、性质接近的Hf的多体势函数，该多体势能够合理地预测Hf的各项性质。.(2) 通过拟合纯组元Zr和Nb的性质，以及不同结构和成分的Zr-Nb合金的内聚能、晶格常数和体模量等，构建和优化了Zr-Nb合金的多体势。该势能够较好地预测Zr、Nb的基本性质、点缺陷性质、层错能、表面能、熔点、熔化热、热膨胀系数、比热等性质，而且能较好预测合金的形成能、点阵常数、体模量以及不同Nb含量无序固溶体的形成能等性质。.(3) 基于前人构建的O原子多体势，并通过合理选择合金交叉势形式，建立了Zr-O和Nb-O多体势函数。至此，我们成功建立了Zr-Nb-O三元合金多体势。.(4) 基于构建的合金多体势，系统地对Zr和Nb的离位阈能开展了计算，得到的最低离位阈能与实验值非常吻合。计算结果显示，离位阈能具有明显的方向性，密排方向具有最低的离位阈能，并且随着温度的升高，平均离位阈能有所下降。.(5) 利用分子动力学进行了Nb的级联碰撞模拟，研究了高能辐照下和不同温度下材料体系内部点缺陷的形成、聚集和消融、级联碰撞的形成及演化、贫原子区以及空位和间隙团簇的形成和分布等微观结构的变化。结果表明，随着能量的升高，最终获得的稳定Frenkel缺陷对数目增加，但级联效率随能量升高呈负指数下降。发现即使能量升高至30keV，Nb体系中的点缺陷仍主要以孤立形式存在。.(6) 研究了温度对级联碰撞过程的影响，分析了不同PKA出射能量下点缺陷团簇的分布情况。发现温度对点缺陷产生数目无明显影响，但对点缺陷的分布有显著作用，当温度达到900K时，Nb中的点缺陷以团簇形式聚集，此结果与实验符合的很好。.项目执行过程中，获得教育部自然科学二等奖1项，在Acta Materialia和Journal Physics-Condensed Mater等期刊发表论文18篇，其中SCI收录论文17篇，获得发明专利授权2项，申请国家发明专利2项，培养博士和硕士研究生8人，参加国际学术会议2次。