三峡库区消落带土壤/底泥中铁-天然有机质体系对汞迁移转化的影响

The water-level fluctuation zones are the important hotspot places for the pool and sink of mercury (Hg). The geochemical process of Hg under periodic wet-dry alternation condition is very complex due to effects of many environmental factors including iron (Fe) and natural organic matter (NOM). As a ubiquitous environmental component in terrestrial system, Fe-NOM complexs highlight a greatly potential role to involve in the environmental fate of pollutants. However, in Three Gorge Reservoir (TGR) areas, we still don’t know the detailed information about effect of Fe-NOM on the transferring and transformation of Hg in soil/sediment due to wet-dry alternations in water-level fluctuation zones. Especially, considering the special characteristics of TGR because of cultivation in dry period and occasionally occurrences of eutrophication, the geochemical fate of Hg is more complicated, which possibly can be partially explained by Fe-NOM. Thus, in this prospective study, based on the soil/sediment system of water-level fluctuation zones of TGR, four representative sampling places will be chose to investigate the dynamics of Hg and Fe-NOM in soil/sediment during different hydrological periods. Meanwhile combining monitoring in field and simulated experiments in lab, it will study on the role of Fe-NOM in soil/sediment including solid phase and pore water phase on the transferring and transformation of Hg. Through explicitly understanding the detailed mechanisms underlying in the effect of Fe-NOM on Hg geochemical process, definitely it will be helpful for further understanding geochemical cycle of Hg in TGR areas, and also offer scientific evaluation and a theoretical foundation for comprehensively protecting eco-environment safety in the sensitive areas.

消落带是汞“源-汇”的热点区域。周期性干湿交替下汞的地化过程十分复杂，影响该过程的环境因素很多，包括铁和天然有机质。作为广泛分布于陆地和水体环境中的铁-自然有机质体系，在消落带这种特殊“氧化-还原”环境中如何影响汞的迁移转化，目前还不清楚。由于三峡库区自身特点，尤其是落干期的农作活动和“水华”现象，进一步导致汞的环境行为更加复杂；而铁-天然有机质体系可能是解释这一复杂过程的关键。基于此，本研究以三峡库区消落带土壤/底泥环境中的铁-天然有机质体系为研究对象，选择四个代表性区域，调查不同水文时期土壤/底泥中汞、铁-天然有机质变化规律，明确其相关性特征；同时，采用现场定位监测和室内模拟试验相结合的方法，研究在干湿交替下，该体系在土壤/底泥中对汞迁移转化的影响。通过阐明该体系对汞环境行为的影响机理，旨在为深入了解三峡库区汞的地球化学循环及其生态环境安全提供研究基础。

消落带是汞“源-汇”的热点区域。周期性干湿交替下汞的地化过程十分复杂，影响该过程的环境因素很多，包括天然有机质。天然有机质是全球碳循环过程中的重要组成部分，同时在环境污染物的地球化学过程中起着重要作用。作为全球污染物的汞，其地球化学过程与天然有机质密切相关。本项目以三峡库区消落带为研究对象，通过为期三年的研究，初步了解了并回答了如下三方面内容：1)天然有机质与汞的相互作用：对汞的非生物暗反应作用；2)铁-天然有机质体系对汞还原过程的影响；3)三峡库区消落带溶解性有机质的地球化学过程。通过动力学试验，将汞与天然有机质的两个重要过程(结合-还原过程)统一起来，建立了汞与天然有机质“结合-还原”分子动力学模型。并且，首次提出了在水环境中，天然有机质对汞形态转化的“双重效应”(Dual effect)概念。该重要发现对于回答汞的“暗-光非生物还原反应”的动力学变化，提供了全新的分子机理解释。另外，明确了铁氧化物及铁的硫化物是调控三峡库区消落带汞行为的重要因素。作为天然有机质的典型代表和重要组成部分之一，我们通过长期定位观测，了解了三峡库区消落带溶解性有机质的时空分布特征，以及其环境地球化学性质(来源、结构和组成)的时空差异性，进一步明确了这种影响是如何影响天然有机质在汞的地球化学过程中的角色和作用的，尤其重点是讨论了传统上“天然有机质浓度(DOC)和汞相关性分析评估其反应活性的”的这一观点。通过对本项目的完成，我们初步阐明了天然有机质在三峡库区消落带对汞环境行为的影响，明确了其作为主导地位的生物环境地球化学角色，为下一步深入了解三峡库区汞的地球化学循环及其生态环境安全，同时也为接下来更深入的研究三峡库区消落带天然有机质的生物地球化学提供研究基础。