微乳液中纳米粒子定点负载构建新型钯整体式催化剂的研究

本研究以提高部分加氢选择性为应用背景，针对整体式载体表面纳米粒子负载化的问题，构建并制备纳米粒子在孔道表面高分散的钯整体式催化剂。利用微乳液中钯纳米粒子可控析出的特征，结合氧化物载体表面巯基功能化改性，实现钯纳米粒子的有序析出，及在载体表面的定点负载。主要研究微乳液体系和载体表面性质对负载化钯纳米粒子形态与分布的协同影响规律。在此基础上，将钯整体式催化剂的表征结果与催化加氢性能相关联，揭示其构效关系。通过性能－结构－负载技术的研究，解决微乳液中金属纳米粒子在低比表面积孔道表面定点负载的关键科学问题，为钯整体式催化剂的规模化应用提供较完备的理论与技术基础。

本研究以提高石油加工中广泛存在的部分加氢反应催化剂的活性及选择性为背景，针对整体式载体表面纳米粒子负载化的问题，构建并制备纳米粒子在孔道表面高分散的钯整体式催化剂。利用氨基硅烷偶联剂对堇青石孔道表面进行改性，实现钯纳米粒子在孔道内部的高分散负载。通过调变偶联剂的功能团，可以对钯纳米粒子的微观电子环境进行调控，从而改变钯在部分加氢中的选择性。利用化学键合及静电吸附原理，将片层氧化石墨烯对堇青石表面进行改性，使得负载的钯纳米粒子，与偶联剂改性相比，获得更高的分散度和稳定性。本课题通过对低比表面积孔道表面改性、贵金属纳米粒子负载、加氢性能的研究，对于整体式催化剂的制备获得了新的技术，解释了催化剂的结构-性能关系，为钯整体式催化剂的规模化应用提供较完备的理论与技术基础。