沙尘和黑碳气溶胶的非球形单颗粒形貌模拟及其光学特性研究

Nowadays, in the calculation of aerosol radiative forcing, the hypothesis of individual particle as sphere and Mie theory are used to calculate the optical properties of aerosol particles, but many studies have found that the spherical assumption becomes the main source of errors in calculation of aerosol optical properties. Atmospheric aerosol particles always show non-spherical morphologies, specially the dust particles and black carbon aggregates. As in recent years, measurement technology of non-spherical particles and scattering calculation methods (such as the T-matrix method and the discrete dipole DDA) has been continually improved; this provides the possibility to calculate the optical properties of asymmetric non-spherical aerosol particles. This applied project will adopt the actual measuring data from individual particle analysis of dust particles and black carbon aggregates, combined with the 8-5-2 dust morphological model which innovative developed by the applicant and the DLSOA morphological model of black carbon which developed in collaboration with others, as well as the database of aerosol components complex refractive indices(DACRI), to establish a database of non-spherical dust and soot aerosol optical scattering coefficient. Then, we will discuss the effects from morphological differences, aggregated states and particle mixed methods to aerosol optical properties. This research will provide very important basic data for regional climate models and new inversed algorithm of aerosol remote sensing.

在目前的气溶胶辐射强迫计算中，通常采用球形假设并利用Mie理论计算气溶胶颗粒的光学特性，但众多研究发现该假定条件成为计算气溶胶光学特性的主要错误来源。大气气溶胶颗粒通常是非球形的，特别是沙尘颗粒和黑碳聚合体。随着近几年非球形颗粒测量技术的发展和散射计算方法（如T-matrix方法和离散偶极子DDA方法）的不断改进，计算不对称非球形气溶胶颗粒的光学特性成为可能。本申请项目拟通过对沙尘和黑碳气溶胶的单颗粒分析测量数据，结合申请人创新开发的8-5-2沙尘形貌模型和DLSOA黑碳形貌模型，以及气溶胶单组分复合折射系数集DACRI, 计算非球形沙尘和黑碳气溶胶的光学散射系数数据库,初步探讨颗粒形貌差异、聚合状态和颗粒混合模式对气溶胶光学特性的影响,为区域气候模型和非球形气溶胶遥感反演提供重要基础数据。

大气气溶胶的辐射强迫取决于它们的组成及混合情况，粒径及粒径分布、含量、吸湿性、表面特性、密度以及光学折射系数。目前亟需对沙尘和黑碳气溶胶颗粒进行单颗粒分析以获取更准确的理化特征及其光学特性来用于辐射模型计算。黑碳颗粒和其他气溶胶颗粒的聚合作用以及混合状态还需要进一步通过单颗粒分析来确定，建立恰当的聚合体三维形貌模型以及合理的混合程序开发成为目前急需解决的难题。.根据计划书，本项目在长春市开展为期1年的气溶胶样品采样，在单颗粒分析工作基础上开展了如下研究工作：.（1）研究城市、郊区和农村全年气溶胶样品中单颗粒的主要类型、粒径分布、形貌特征、聚合类型和混合状态。.（2）构建了气溶胶样品中沙尘颗粒和Soot颗粒的3D形貌，并应用DDSCATT 7.1计算颗粒物光学特性。.（3）.开展了以8-5-2颗粒形貌为基础的颗粒物各项光学参数的T-matrix计算，并与其它主流非球形形貌的光学参数进行对比，.（4）明确了沙尘中铁氧化物的光学特性及其气候辐射强迫，结果显示之前的研究高估了铁氧化物的影响。为了更准确的评估矿物沙尘的气候强迫，更多的实验室工作应聚焦于赤铁矿和针铁矿光学复合折射系数的测量。.（5）建立一套不对称非球形沙尘和黑碳气溶胶颗粒光学散射特性数据集,可广泛应用于其他交叉研究，如定量遥感大气颗粒物理光学参数研究和含气溶胶雪冰反照率数值模型开发研究。.此外，本项目获取的2012年沙尘和黑碳质量浓度数据可以应用于颗粒物组分对居民健康急性暴露影响的时间序列研究，以明确不同组分的健康影响效应，应深入开展与流行病学和毒理学跨多学科的交叉融合研究。.项目执行期间，共发表论文8篇，其中SCI论文3篇，EI论文1篇，中文核心1篇；培养硕士研究生1名；在读博士研究生1名、硕士研究生2名。