极紫外自由电子激光泵浦-探测分子内原子迁移过程的成像研究

The advent of the Free electron laser in the extreme ultraviolet (XUV) radiation provides a new tool for studies of ultrafast molecular reactions in the femto second time scale. In this proposal, dynamics for photoinduced atomic migration in the acetylene and ethylene will be studied by employing the XUV-pump/XUV-probe approach, in combination with the advanced many-particle detection-Reaction Microscope (ReMi). Molecular structures can be determined by detecting coincident fragments and change of molecular structures induced by atomic migration is illuminated in real time. The adjustment of laser parameters allows to pump molecules into various intermediate states,further to control molecular reactions and final products, and to make an ultrafast movie, filming molecular stuctures in real time. Proposed studies gain a deep insight into molecular reactions of photoinduced breaking and making of chemical bonds, intra-molecular energy flow, vibrational mode readjustments, elimination and formation induced by atomic migration. Experimental data will improve significantly kownledgement on the femto-second non-linear and non-adiabatic phenomena, providing physical mechanisms for material physics, chemical physics, biophysics and biomedical in the ultrafast science. The project will promote construction of scientific platform for the free electron laser (FEL) in China.

短波强自由电子激光提供一个在极紫外波段研究超快飞秒分子反应动力学的新工具。本课题利用极紫外激光泵浦-极紫外激光探测技术，结合先进的多体符合探测-反应显微谱仪，观察乙炔和乙烯等简单分子中激光激发电离诱导的氢原子迁移动力学过程。实验通过对解离后产物的多体符合测量，确定反应时分子的空间结构，在时间和分子空间坐标下观察原子迁移导致的分子结构变化。调整激光参数，泵浦分子到不同中间态，进而控制原子迁移反应的过程和产物，制作一部可调控的、分子结构随时间演绎的超快微观"电影"。让人们更深入地认识光诱导的化学键形成与断裂、分子内部能量转移、振动模式转化、分子中原子消除以及原子迁移导致的新分子形成等反应过程。研究成果提升人们对飞秒非线性、非绝热分子反应动力学的认识，为材料物理、化学物理、生物物理以及生物医学等在超快科学领域提供坚实的物理机制。课题的研究也将一定程度上推动中国自由电子激光大型科学平台的建设。

课题利用世界最先进的自由电子激光光源，结合先进的极紫外泵浦-探测和多体符合探测技术，研究分子内原子迁移，电荷转移等超快分子动力学过程，让人们能够在真正的时间和空间坐标下研究分子结构演化、化学键的断裂与形成、电子能量的重新分布、振动耦合（vibronic couplings）、内能量漂移、电子与原子的关联纠缠、振动模式的调整及锥形干扰（conical intersections）等非绝热基础关键科学问题。项目立项四年内，围绕计划书的研究内容和目标，首先对极紫外超短强光场中少体量子态演化进行调研，针对当前量子态超快调控的最新实验和理论进展，确立实验设计方案，不断优化实验腔体，并对数据采集软件进行更新，在德国和日本自由电子激光平台完成多次实验研究，在C2H2分子内超快异构化过程、碘分子内超快电荷转移、原子二聚物（dimer）间的非辐射库伦衰变、碘尿嘧啶分子解离动力学以及D2分子波包运动等重要研究中获得突破，发表标注该项目资助的SCI论文15篇，专著章节1篇，EI 论文1篇，专利一项，其中Physical Review Letters 2篇，Physical Review X 1篇，J. Chem. Phys. 1篇，J. Phys. Chem. Lett. 2篇，很好地完成项目预定研究目标。.由于我们在本项目支持下，通过国外自由电子激光装置，在该领域取得一系列重要的有影响的成果，在国内外形成自己的特色，有一定的影响力度，我们受邀参与了国内首个发改委软X-ray射线自由电子激光光束线的建设，具体负责原子分子用户终端的建设工作。另外，研究成果多次受邀在国内外会议上做特邀和进展报告，培养多名硕士和博士研究生，一名研究生到德国读博士，继续从事自由电子激光的应用研究，团队内两人晋升高级职称。