有序多级孔结构三维纳米片分子筛的合成及其催化裂解性能调控

Zeolite is an important porous material in catalysis. It is of great significance to optimize its structure in the chemical reaction involved bulky molecules. In this proposal, we plan to fabricate the three-dimensional zeolite nanosheets with ordered hierarchical structure and investigate their performance in naphtha cracking. By changing the templates structure and their ratio, the zeolite nanosheets with different sheet thickness and distance can be obtained. The synergic effect of ordered hierarchical pore on the transfer and conversion of the bulky molecules will be studied experimentally and theoretically. Then the roles of the acidic site located in the micro or mesopore in the reaction are clarified, their effect on reaction pathway and products selectivity as well. The synergy of zeolite nanosheets on the reaction and transfer in catalytic cracking will be discussed further. The success of above mentioned research can not only give better understand on the principles of hierarchical structure preparation, but also present a novel method for naphtha catalytic cracking.

分子筛是一类重要的多孔催化材料，对其结构进行优化设计将有利于强化大分子参与的反应过程的传递扩散。本项目在前期研究的基础上，提出一步法构建有序多级孔结构三维纳米片分子筛，并研究其制备过程及在石脑油催化裂解中的作用机理。通过调变季铵盐模版剂的结构等，实现对分子筛纳米片厚度、层间距及柱撑的可控制备，进而对分子筛孔结构强化反应物扩散与转化的机制进行系统的实验和理论研究。在此基础上，进一步调控酸性位在分子筛孔道中的分布，认识其对催化裂解过程反应历程和产物选择性的影响规律，揭示三维纳米片分子筛催化石脑油裂解反应-传递的协同作用机理，以指导催化剂的优化设计。本项目的实施不但能加强对多级孔分子筛制备过程和原理的认识，同时也为石脑油裂解提供新的催化剂技术。

分子筛是一类重要的多孔催化材料，对其结构进行优化设计将有利于强化大分子参与的反应过程的传递扩散。本项目提出了构建有序多级孔结构三维纳米片分子筛，并研究其制备过程及在石脑油催化裂解中的作用机理。通过调变合成条件，实现了对纳米片分子筛厚度、层间距、柱撑结构的可控制备，对分子筛孔结构强化反应物扩散与转化过程进行系统的实验和理论研究，揭示了三维纳米片分子筛在催化石脑油裂解中反应-传递的协同作用机理，取得的主要研究成果如下：.1.提出了不同层间距纳米片分子筛可能的模板剂组装机理，建立了纳米片分子筛结构的调控机制；.2.分析了纳米片分子筛厚度变化对催化剂孔结构和酸性质的影响，揭示了介孔促进高效传质与微孔酸性位点促进裂解反应间的协同相互作用；.3.利用原位红技术探析了外表面酸产生的扩散传质阻力，提出了二维纳米片分子筛中存在的酸壁效应；.4.在项目的资助下，已在ACS Sustainable Chem. Eng.、Catal. Sci. Technol.等期刊发表高质量学术论文8篇，申请专利3项，授权1项。共培养博士和硕士研究生各2名，资助研究生或课题组其他成员参加国内/际学术会议多人次。