二维金属-有机材料中的拓扑态与超导特性的理论研究

The study of the exotic properties in two-dimensional (2D) materials has become a hot topic of both condensed matter physics and material science, but mostly focus on 2D inorganic materials. As counterparts of 2D inorganic materials, 2D metal-organic frameworks (2D-MOFs) composing of metal atoms and organic ligands have not only structural diversity but also multi coupling effects which may lead to abundant novel mechanisms and effects. In contrast to the recent progresses on the fabrication of 2D-MOFs, theoretical investigation on 2D-MOFs is rarely reported. In this project, we focus on the multi-coupling effects in 2D-MOFs including orbital coupling (e.g. π-d coupling) between metal atoms and organic ligands, exchange interaction between local magnetic moments, electron spin-orbit coupling, electron-phonon interaction, and the interaction with external fields (electric and stress fields) in 2D-MOFs, aiming at the topological electronic states, such as quantum spin Hall states and quantum anomalous Hall states, topological magnon states, and superconductivity. The origins and tuning mechanisms of these exotic states will be revealed from theoretical models in combination with first-principles calculations. A series of 2D-MOFs will be proposed theoretically as novel 2D organic topological insulators, 2D organic topological magnon insulators, and 2D organic superconductors, which are expected to broaden the field of 2D materials, as well as to offer bases for experimental works on realizing these exotic properties.

二维材料是凝聚态物理和材料科学领域的研究热点，但目前研究主要针对二维无机材料。由金属原子和有机配体构成的二维金属-有机材料(2D-MOFs)，构型多样，且多种耦合并存，具有丰富的新机制与新效应。近年来关于2D-MOFs的实验研究取得了重要进展，但相关的理论研究较少。本项目拟针对2D-MOFs中金属原子与有机配体之间的轨道耦合、局域磁矩之间的交换作用、电子自旋-轨道耦合、电子-声子耦合以及与外场（电场、应力场等）之间的耦合等效应，开展理论研究，发展相应的理论模型，揭示2D-MOFs中拓扑电子态（包括量子自旋霍尔态和量子反常霍尔态）、拓扑磁振子态(Topological Magnon States)以及超导特性的形成机制与调控规律，寻找新型二维有机拓扑绝缘体、二维拓扑磁振子绝缘体以及二维有机超导体材料，拓宽二维材料的研究领域，为2D-MOFs的实验研究提供理论依据。

由过渡金属原子和有机配体组成的二维金属有机材料是一类新型的二维材料，具有结构稳定、性能丰富且易于调控以及环境友好等优点，在新型电子器件、单原子催化以及能量存储等领域具有重要的应用前景，成为物理、化学和材料等领域的热点领域。本项目围绕二维金属有机材料中的拓扑电子态以及超导特性的形成机制与调控规律开展了系统的理论研究，提出了六角边心结构(LCH)、五边形Cairo结构和畸变Ruby结构等多个二维晶格结构模型，通过紧束缚理论证明这些晶格模型具有Dirac Fermions、Kane Fermions和黑洞视界(Black Hole Horizon)模拟等准粒子激发特性，揭示了Dirac cone的出现与晶格对称性之间关系。根据上述晶格模型，预言了Ni3C12(NH)6S6和Fe2(TCNQ)2等多个具有量子自旋霍尔绝缘态、量子反常霍尔绝缘态以及Dirac Fermions和Kane Fermions特性的二维金属有机材料，以及外加应力等对二维金属有机材料电子结构的调控机制和调控规律，为二维金属有机材料的研究和应用提供了理论依据和候选材料。此外，本项目对低维材料中的电子-声子耦合开展了理论研究，在量子力学第一性原理计算的基础上，预言了首个由过渡金属Cu 原子和有机配体benzenehexathial组成的二维金属有机超导体 Cu-BHT有以及束缚于碳纳米管内的准一维氢纳米线的超导特性，揭示了电子集体激发、电荷掺杂和应变对材料电子-声子相互作用的调控机制和规律，为二维金属有机材料超导特性的研究打下了理论和材料基础。在 Nano Letters和Physical Review B 等主流学术期刊上发表SCI论文 47篇，推动了二维金属有机材料的研究和应用。