疏水微通道反应器强化氢-水同位素催化交换的动力学研究

This project integrates the intensification of chemical processes and exploitation of novel energies closely by using hydrophobic microchannel reactor to enhance the catalytic exchange reaction between isotopes in water and hydrogen. Firstly, the transparent organic materials treated by the surface hydrophobic methods are used to fabricate hydrophobic microchannels, where the quantitative relationship between structures, sizes, surface wettabilities, operating conditions of microchannels and thickness of the gas film, sizes of liquid droplets, flow stability will be studied by visual experiments. Secondly, platinum catalyst will be loaded on the wall of the hydrophobic microchannels to meet the special requirements of the catalytic reaction in gas (vapor) phase and the mass transfer between the gas (vapor) and liquid phases for the catalytic exchange reaction of isotopes in water and hydrogen. Finally, the intrinsic and apparent kinetics will be investigated theoretically and experimentally at atmospheric pressure and low temperature to determine mechanisms of hydrodynamic behavior affecting the mass transfer and the surface reaction in the microchannel reactors, and establish the models of hydrodynamics of fluid flows and kinetics of mass transfer and reaction. This project is focus on the key scientific issues in the microreactor and the isotopic separation of hydrogen, and presents novelties in operation stability of multiphase flows in hydrophobic microchannel reactors, combination of such kind reactor with the catalytic isotopic exchange reaction, and the mechanism of process intensification. Its achievements will develop catalytic reaction engineering of multiphase in hydrophobic microchannel reactors, and prompt upgrading heavy water and treating wastewater in the growing nuclear power industry.

课题将化工过程强化和新能源开发紧密结合，利用疏水微通道强化氢-水同位素催化交换的传质和反应过程。首先，对透明有机材料进行表面疏水化处理，构建疏水微通道，并通过可视化的实验，研究微通道结构和尺寸、壁面疏水性和操作条件与气膜和液滴尺寸及流动稳定性的定量关系。在此基础上，将铂催化剂均匀分散在疏水微通道的壁面，以满足氢-水同位素催化交换对气（汽）相催化反应和气（汽）-液相传质的特殊要求。最后，在常压和低温条件下，实验和理论研究反应的本征和表观动力学，确定微通道内流体力学行为对传质和表面反应的影响机理，建立流体流动、传质和反应的动力学模型。课题聚焦微反应器和氢同位素分离的关键科学问题，在疏水微通道反应器多相流操作稳定性、与氢-水同位素催化交换工艺结合及过程强化机理三个方面具有创新性。其进展将丰富疏水微通道多相反应工程的研究成果，并为日益发展的中国核电产业，提供解决重水升级与废水处理问题的新思路。

随着化石能源的不断消耗和环保法规的日益严格，世界各国都在调整能源结构。我国已经将核能作为重要的新能源发展方向，其中的核电站重水升级和废水处理是确保核电安全的重要工作。当今公认的做法是通过氢-水同位素交换，完成重水的纯化和升级处理，达到核电循环水的重复利用和生产氢同位素，以及保障核电安全的目的。因此，开展微通道内强化氢同位素催化交换反应的理论和实验研究，提高氢同位素交换效率，减少放射性污染排放，具有重要的科学意义和潜在的应用前景。.本项目针对传统滴流床气液交换反应器传质效率低和负载型铂催化剂内扩散影响严重的问题，以及疏水型微通内气-液两相流鲜有研究的现状，设计并构建了壁面疏水的微通道催化反应器，研究了疏水壁面上铂催化剂的有效负载工艺，实现了疏水微通道内气-液两相流和界面特性主导下的氢-水同位素交换过程的强化。主要研究内容包括：首先，利用纳米颗粒的表面结构和性质，制备出润湿性可调的微通道壁面；再利用自建的高速影像和多点光纤检测系统，建立了疏水微通道中两相流监测和数据分析的研究方法；随后，研究了“弹状流”和“分层流”等多种流型的形成机理和稳定操作区间；在此基础之上，建立了红外和气相色谱联合的氘丰度定性与定量分析方法，搭建了用于氢-水同位素催化交换的微通道评价装置，研究“弹状流”和“分层流”两种流型下的氢-水同位素催化交换过程；最后，为了进一步提高催化交换效率，研发了以二维疏水氮化碳和石墨烯为载体的负载型铂催化剂，实现了提高铂利用率的目标。.在基金项目的资助下，我们构建了疏水微通道反应器，实现了两相流氢-水同位素催化交换反应和传质过程的强化，揭示了微通道内流型和催化剂对过程强化的作用机理，解决了相应的关键科学问题。所获成果将为研究疏水型微反应器和开发氢-水同位素催化交换新工艺做出积极的贡献。