硬模板法合成多级孔道结构碳材料及其CO2吸附特性的研究

Porous carbon has been widely investigated as CO2 adsorbent, both the physical and chemical characteristics have direct influences on its adsorption properties. Hierarchically porous carbons have triggered great research interest, the micropores can guarantee the CO2 adsorption capacity and selectivity, and the mesopores and macropores facilitate the fast diffusion of CO2. In this proposal, hollow Fe2O3 cubes are employed to prepare hierarchically porous carbons through hard template method. The involved research can be divided into three parts. The first part is the direct use of the Fe2O3 cubes as hard template to synthesize hollow carbon cubes through impregnation of organic materials. Nitrogen doping and the formation of abundant micropores can be realized by using different materials as carbon source. In the second part, the Fe2O3 cubes are dispersed in solvents to obtain the three-dimensionally ordered porous structure after a sedimentation process, which is subsequently used as hard template to prepare hierarchically and three-dimensionally ordered porous carbons. The third part is the study of the relationship between the CO2 adsorption properties and the physical and chemical characteristics of the carbons. In this project we will focus on the replication of the hard template's morphology and porous structure by the carbons, and the influences of different carbon source on the CO2 adsorption properties.

多孔碳材料为广泛研究的CO2吸附剂，其物理化学性质都直接影响吸附性能。具备多级孔道结构的碳材料是研究热点之一，材料中的微孔可保证CO2吸附量与吸附选择性，而介孔与大孔则有利于CO2的快速扩散。在本项目中申请人拟使用Fe2O3空心立方体通过硬模板法制备具有多级孔道结构的碳材料，所涉及研究内容可分为以下三个部分：一是直接使用Fe2O3空心立方体作为硬模板，浸渍不同有机物制备空心结构的立方体形碳材料，通过选择不同的有机物质作为碳源，实现对碳材料的掺杂或形成丰富微孔结构；二是将Fe2O3空心立方体分散在溶剂中经自由沉降形成三维有序多孔结构的Fe2O3，以此作为硬模板制备具有多级孔道结构的三维有序多孔碳材料；三是研究碳材料的CO2吸附性能与各类物理化学特性之间的关系。本项目将重点关注不同碳材料对硬模板形貌与多孔结构的复制，以及所用碳源对CO2吸附特性的影响。

在大气层中CO2浓度持续升高与化石能源为当今主要能源形式的背景下，碳捕集与存储技术被认为是当下控制CO2排放最有效的手段之一。多孔碳材料价格低廉，结构稳定，且多孔结构可以进行调控，非常适于用作CO2吸附剂。本项目主要研究了具备多级孔道结构碳材料的制备方法及其CO2吸附性能，具体研究内容与结果包括以下几个部分：一是使用Fe2O3纳米立方体与NaCl作为硬模板，合成具有大孔-介孔-微孔结构碳材料，并研究了其在不同压力下的CO2吸附特性；二是使用物理活化方法制备具有特定结构与形貌特征碳材料，并利用不同方法在碳材料中实现氮掺杂，对所制备碳材料的CO2吸附进行了研究；三是使用有机钾盐经过一步高温碳化反应直接制备多孔碳材料，利用钾盐本身的不同组成在碳材料中实现氮/硫掺杂，并考察了所制备碳材料的多孔结构与氮/硫掺杂对CO2吸附的不同影响；四是开发使用了几种更为安全高效的化学活化剂，制备了具有不同掺杂特征的多孔碳材料，并研究了碳材料不同物理化学特性对CO2吸附的影响。基于以上研究内容，本项目的研究成果在Chemical Engineering Journal、ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Journal of CO2 Utilization等期刊发表论文9篇，获得授权发明专利1项，并受邀在江西省化学化工学会2020年学术年会做学术报告1次。项目研究工作进行顺利，其研究成果丰富了多孔碳材料的合成方法，并为多孔碳材料的高效碳捕集提供了有益的科学依据。