孔径可调的贵金属多孔催化剂

Porous noble metal materials is of high technological importance due to its unique properties and various applications in fuel cells, sensors, purifications, stimulation electrodes, mechanical actuators and catalysis in general. How to establish a facile and robust synthetic strategy to control the sizes of pores and surface noble metal nanoparticles , so as to achieve the porous structures with excellent properties, is a focus of current nanomaterials research. In this project, we put forward the robust and large scale synthesis of porous noble metal materials, and explore their unique physical and chemical properties and potential applications. We plan to perform galvanic replacement method, which based on the galvanic replacement reaction between copper nanoplates and noble metal precursors in the solvent. Through adjusting the reaction parameters, the high quality porous noble metal materials with tunable pore and particles sizes will be prepared. Followed by the optimization of porous structure, the utilizations of porous noble metal materials in the gas-phase catalytic reaction and electrocatalysis will be demonstrated. This research results can provide the new principles and methods to synthesize the high performance porous noble metal materials, and further explorer their applications.

具有多孔结构的贵金属材料体系，不仅具有多孔材料大比表面积，高孔隙率，高表面能，高表面催化活性位点数等独特的效应，同时兼具贵金属材料的高导电导热率、抗腐蚀、强催化活性等优异的性能，在催化、分离、检测等领域具有重要的应用价值。如何建立简单普适的合成策略，有效调控“贵金属多孔材料”的孔径、表面贵金属结构尺寸等，高效制备性能优异的贵金属多孔结构，是目前贵金属多孔材料研究中面临的焦点问题。本课题提出具有普适性的“多孔结构”贵金属材料合成策略，并探索其独特物化性质和应用前景。拟采用置换反应合成法，在含有铜纳米片的溶剂中，加入合适的贵金属盐溶液，通过控制反应条件，获得孔径和表面贵金属纳米结构尺寸可调的高质量贵金属多孔结构，对其结构进行优化，最终得到在实际气相和电化学催化等领域中应用的纳米材料。本课题研究成果将有助于提供构建高性能贵金属多孔材料的新原理和新方法，进一步拓展它们的实际应用。

贵金属纳米颗粒在多相催化领域具有重要的应用价值，同时其催化活性与其结构密切相关。目前为止，通过构筑中空多孔纳米结构被认为是提高贵金属催化剂利用效率的有效手段之一。本工作的主要研究内容即开发贵金属多孔催化剂的高效制备方法，从而实现贵金属催化剂的高效利用。在国家自然科学基金青年基金的资助下，本人开展了贵金属多孔催化剂制备方法方面的研究工作。经过三年时间的准备和实验，我们在该领域取得了很大的研究进展。主要成果如下：（1）发展了金属纳米晶自身氧化还原形成新结构的合成方法，所谓自身氧化还原反应指的是某种贵金属纳米晶自身在某种氧化剂和还原剂共存的情况下，纳米晶某些位置的原子开始溶解并沉积到其他位置。借助自身氧化还原方法我们成功诱导钯微小纳米颗粒的溶解和钯八面体的生长。（2）所开发的自身氧化还原方法可用于制备多孔中空结构金属纳米催化剂。进一步将该方法与金属纳米颗粒表面不同位置的活性差异相结合，成功诱导单颗纳米晶的自身氧化还原过程，从而形成框架或多孔结构贵金属催化剂。（2）这种通过自身氧化还原的方式能进一步与晶体生长过程相结合，通过第二种非金属元素的引入和析出，诱导发生柯肯达尔效应实现金属从实心向多孔/空心纳米结构的转变。本工作所提出和发展的合成多孔催化剂的方法将对纳米催化剂的设计提供新的思路。