我国不同区域大气氨变化特征研究

Ammonia (NH3) is a very important alkaline constituent in the atmosphere. It plays important roles in the secondary inorganic aerosols formation, global N-cycles, soil acidification, eutrophication and even the perturbation of ecosystems. However, its ambient concentrations, temporal and spatial variations have not been well known. Based on previous work, the ambient NH3 will be measured using passive and active sampling methods for one year in the whole China. It includes one Global Atmospheric Watch Baseline Station, three regional background GAW stations, and eleven urban and rural sites. The results can help to understand the characteristics of NH3 in different regions, and to assess the ten-year trends. Further, the photochemical model will be used to study the reliability of ammonia emission inventories at present. The results could explain the secondary inorganic aerosol distributions in China. The study would be the reference for the ammonia monitoring network in the future.

氨对气溶胶生成、氮循环和生态环境有重要影响，但是目前全国范围大气氨的浓度水平及时空特征并不清楚。申请者长期从事我国氨的观测及来源分析。本项目拟在以往研究的基础上，采用被动及主动观测设备，对我国典型区域进行为期一年的氨浓度观测。站点包括1个全球本底站、3个区域本底站和11个城市与农村站。该研究拟回答如下科学问题：（1）我国大气氨的空间变化特征；（2）十年来大气氨变化趋势；（3）结合光化学数值模拟，分析现有氨排放清单的准确性，进而解释二次无机盐的分布规律。这些结果为建立我国大气氨监测网打下坚实的基础。

为了更好地了解中国不同地区NH3浓度时空变化特征，我们在不同区域选取了具有代表性的区域本底、城市、农村和偏远地区共计16个站点，使用被动采样器在2017年3月至2018年12月，按照严格的质量控制措施，对大气NH3进行了强化观测。研究表明，我国不同区域不同类型站点，NH3浓度差异很大。观测期间山东省临清站NH3平均浓度最高为43.1±26.9 ppb，广东省梅县NH3平均浓度最低为9.0±5.7 ppb。由于密集的农业活动导致农村站点山东临清、寿光和陕西渭南NH3浓度位于前三位。除了农业活动产生的排放外，车流量，生物质燃烧和工业生产等非农业源加剧了城市站点氨排放。河南郑州城市站点NH3浓度较高，反映了郑州收到了汽车辆尾气、站点附近工业、生物质燃烧和郊区农业排放的综合影响。将2017年地面观测NH3浓度与卫星IASI-NH3测量值进行了比较。对流层NH3 垂直柱密度与近地面NH3浓度在北京上甸子、浙江临安、黑龙江龙凤山、河南郑州、陕西渭南、广东寿光和临清站点呈现比较一致的变化趋势。然而在云量较高的贵州凯里、湖南郴州、广东电白和梅县站点，地面和卫星NH3数据之间相关性较差。本研究中NH3浓度比2007-2008年在不同区域10个站点的NH3水平高1.1-3.5倍，其中龙凤山NH3浓度增幅最大。结合WRF-Chem模拟结果，现有清单中龙凤山周围NH3排放被明显低估。.分析了北京2009、2014、2015和2016年冬季主动观测仪测量的NH3和PM2.5化学成分变化情况。与2009年相比，2016年冬季NH3浓度增加59%，硝酸盐浓度呈现出显著的上升趋势。结合ISORROPIA II模拟分析了持续性重污染过程中NH3和二次离子特征，解释了可能的化学反应机理。研究指出了重度污染日有更多的二次无机离子组分生成，北京冬季铵盐和硝酸盐在大气污染中的作用不断增强，说明了氨减排可降低雾霾天气PM2.5的浓度。在重点治理SO2和NOx的同时，要加大对NH3的治理力度。