基于循环载氧体燃煤污染物生成及矿物质对载氧体反应活性的影响机理

化学链燃烧是一个基于零排放理念的先进发展方向，具有比传统燃烧方式更高的能源利用效率，而且在CO2富集、污染物协同控制方面具有的优越性使之更符合时代的需求，是一种尚处于起步阶段、具有很好应用前景的燃烧方式。直接以煤为燃料的化学链燃烧还处于机理实验研究阶段。本项申请基于循环载氧体的煤化学链燃烧方法，采用分级燃烧（Air staging）原理，将空气反应器所需的空气分成一、二次风，分别从空气反应器的底部和中下部送入，燃料反应器采用再循环的CO2烟气流化，其气体产物直接是CO2，避免水蒸汽冷凝带来的潜热损失。CO2烟气再循环使得燃料反应器的排烟量大为减少，显著降低排烟损失。通过本项研究，可望获得煤化学链燃烧过程中气体污染物生成与竞争反应转化机理，煤中矿物质、痕量元素、污染物以及分级燃烧对载氧体反应活性影响机理，载氧体在煤化学链燃烧系统中性能评估数据，为今后的进一步研究提供理论基础和实验数据。

化学链燃烧是一种具有CO2内分离特性的新颖的燃烧方式，它利用循环载氧体在两个反应器即空气反应器和燃料反应器之间交替氧化还原反应以实现O2的传递，从而避免了空气与燃料的直接接触，实现CO2的富集。由于燃料中含有一定量的N和S等污染物，其在化学链燃烧过程中的迁移机理完全不同于传统的空气燃烧，本项目以Ni基载氧体借助与热重-红外连用装置探索了化学链燃烧过程中S的迁移机理，借助于1 kWth串行流化床研究了化学链燃烧过程中S在两个反应器中的形态分布，结果表明S在燃料反应器中主要以SO2、H2S以及COS的形式释放，而在空气反应器中主要以SO2的形式释放；以铁矿石载氧体在小型流化床反应器上研究了载氧体的硫化过程及防止载氧体硫化的方法，结果表明空气煅烧的方式及在燃料中添加H2O可以防止铁矿石载氧体的硫化，载氧体中添加石灰石可以减少硫排放及减轻载氧体硫化程度；借助于1kWth串行流化床进行了煤化学链燃烧实验，探讨了NOx的生成规律，结果表明，空气反应器中主要生成燃料型NO，取决于进入空气反应器中的焦氮量，燃料反应器中的还原性气氛导致生成的NO量可以忽略。当固体燃料应用于化学链燃烧过程时，固体燃料先进行气化，气化产物再与载氧体反应，其中固体燃料的气化反应是整个系统的速率控制过程，本项目对铁矿石载氧体加以K, Na, Ca，Ni等矿物质进行修饰，考察了改性后的铁矿石对固体燃料的化学链燃烧过程反应活性的影响，结果表明铁矿石载氧体中添加这些矿物质可以提高煤气化效率及可燃气体的燃尽程度，有效的提高了煤反应活性。