碳基吸附剂共价氯基团和微孔-介孔结构吸附烟气单质汞研究

Mercury released from coal combustion has rised great attention over the world. Elemental mercury is difficult to remove by traditional devices due to its high volatility and low solubility in water. Therefore, the study of Hg0 adsorption technique with high effeciency has significance of science. In this project, new Hg0 adsorbent with colvent halogen chemical active group and hierarchical porous structure will be synthesized and the Hg0 removal mechanism will be discussed. Taking sucralose as carbon source and chlorine source, nano-CaCO3 as double functional pore-foaming agent, carbonaceous adsorbent with colvent chlorine and micro-mesopores will be synthesized. The influence and regulation of reaction conditions on the chemical and physical properties of adsorbent will be studied. The influence and synergy effect of covalent chlorine and micro-mesopores on the Hg0 adsorption will be researched. Based on experimental results, characterization and simulating method, the Hg0 adsorption process and mechanism will be illustrated. Thus, a complete Hg0 adsorption systems will be established. The synthetic method will be economy and effective. The combination of advanced chemical and phisycal properties will lead excellent performance in Hg0 adsorption. The method provided in this project will lay foundation in theory and technology for the the development of Hg0 controll.

燃煤过程的汞污染受到世界范围内的高度重视，其中单质态汞（Hg0）挥发性高、溶解性低，传统Hg0脱除技术效率低。研究高效Hg0吸附技术具有特定的科学意义。本项目拟制备一种具有共价卤素化学基团和多级孔结构的新型吸附剂并对其Hg0吸附性质和机理进行研究。具体研究内容包括：以碳水化合物三氯蔗糖为碳源和氯源，纳米碳酸钙为微-介孔双功能致孔剂，建立具有“共价氯”基团和“微-介孔”结构的碳基吸附剂制备方法；探究合成条件对吸附剂化学基团和孔分布调控规律；明确吸附剂“共价氯”基团和“微-介孔”结构对Hg0吸附的作用和协同规律；基于实验、表征、模拟手段，阐明吸附剂中共价卤素化学基团和多级孔物理结构吸附Hg0的过程和机理，构建完整的烟气Hg0脱除体系。该吸附剂制备方法具有高效性和经济性，吸附剂化学活性基团和多级孔结构的耦合，使其具有对Hg0高效脱除能力。该项目的研究为燃煤汞污染控制提供理论基础和科学依据。

燃煤过程的汞污染受到世界范围内的高度重视，其中单质态汞（Hg0）挥发性高、溶解性低，传统Hg0脱除技术效率低。研究高效Hg0吸附技术具有特定的科学意义。本项目制备了具有共价卤素化学基团和多级孔结构的新型吸附剂并对其Hg0吸附性质和机理进行研究。具体研究内容包括：以生物质秸秆为炭源，PVC为氯源，纳米碳酸钙为微-介孔双功能致孔剂，建立具有“共价氯”基团和“微-介孔”结构的碳基吸附剂制备方法；探究合成条件对吸附剂化学基团和孔分布调控规律；明确吸附剂“共价氯”基团和“微-介孔”结构对Hg0吸附的作用和协同规律；基于实验、表征、模拟手段，阐明吸附剂中共价卤素化学基团和多级孔物理结构吸附Hg0的过程和机理，构建完整的烟气Hg0脱除体系。本项目取得的主要研究结果如下：. 1）以生物质秸秆为炭源，纳米碳酸钙为微-介孔双功能致孔剂，成功制备了具有分级孔结构的多孔生物炭材料。炭钙比1:2，碳化温度400℃，分解温度800℃，热解时间4 h的制备条件下，得到的生物炭比表面积达742 m2/g，孔径集中分布于5 nm和20 nm。在80℃下，多级孔吸附剂脱除Hg0效率高90%，普通生物炭效率不足30%。. 2）当秸秆、PVC和碳酸钙比1:3:1共热解，材料中近70%为介孔，近30%为微孔，表面共价氯含量为2.02%。在多级孔和氯基团的协同作用下，吸附剂对Hg0的吸附效率进一步提高，在120℃，225000 h−1 的高反应空速下，效率高于90%。. 3）通过热重-红外联用研究了热解过程反应机理：发现PVC在480℃热解生成HCl，多孔结构使HCl吸附在材料中，进而与表面反应形成共价氯。 通过吸附动力学和量子化学计算得到Hg0吸附反应机理：材料通过物理吸附和化学氧化的机理去除Hg0。物理吸附中微孔是Hg0主要吸附位点，介孔促进Hg0传质与扩散。吸附的Hg0与表面的含氧和含氯官能团反应，形成氧化态汞，进一步得到去除。. 该吸附剂制备方法具有高效性和经济性，吸附剂化学活性基团和多级孔结构的耦合，使其具有对Hg0高效脱除能力。该项目的研究为燃煤汞污染吸附控制提供理论基础和科学依据。