剪切场下弹性体/填料多相共混体系的相分离机理研究

本项目利用流变学的方法，针对不同性质（亲水、疏水）、不同形状(球形、片状)、不同功能（导电、非导电）的填料体系对弹性体共混物（二烯烃弹性体和热塑性弹性体）的相行为进行研究，研究三元复合材料体系的相分离动力学、相分离机理、相图的移动及填料粒子在共混物中的作用等问题，探讨剪切场下相分离热力学和粘弹性的相互作用关系，阐明剪切场和填料在相分离过程中的不同角色和作用，建立剪切场、温度场、填料和分相过程决定的材料微观结构与材料的抗干摩擦与抗湿滑性能的关系，为高性能弹性体共混材料的开发和制备提供理论指导。

多相多组分高分子共混物往往比均相高分子具有更好的性能和更广泛的应用范围，填料填充改性聚合物材料不仅可以大大降低材料成本，而且可以显著改善材料性能。由于高分子特有的长链结构，其混合熵要比小分子混合体系小很多，因此大多数高分子共混物均是热力学不相容体系，填料的加入更增加了体系研究的复杂性。本项目利用流变学的方法，针对不同填料体系对弹性体共混物的相行为进行研究，研究了二元及三元复合材料体系的相分离动力学、相分离机理、相图的移动及填料粒子在共混物中的作用。主要工作如下：1. PB/PI在稳态剪切停止后的结构演化及流变学行为。发现较弱剪切与较强剪切对于细丝相结构的形成和剪切停止后的液滴破裂动力学具有不同的影响机理。对应的流变学研究结果表明，在较弱的剪切停止后，储能模量随时间基本不变，而在较强的剪切停止后，储能模量随时间先增加后减小，这是由于微观结构的演变引起体系总的界面张力的变化导致的。2. 流变学方法研究SSBR/LPI/OMMT共混体系的相分离行为。实验与理论模型分析结果都表明，蒙脱土可以分散在两相界面处并且起到增容剂和物理阻隔作用，有效抑制了相区的粗化和聚并，稳定相形貌，减慢了共混体系的相分离动力学过程。3. 剪切场下及剪切停止后SSBR/LPI/SiO2体系的相形貌演化及流变响应。弱剪切作用下，二氧化硅纳米粒子可以起到界面改性剂和物理阻隔的作用，有效抑制相区的聚并，导致体系内形成尺寸和变形程度都很小的液滴相。强剪切作用下，二氧化硅纳米粒子起到界面改性剂的作用，不会影响到体系内细丝相的形成。剪切停止后，二氧化硅不会改变共混体系的相分离机理，但会减慢取向液滴相的松弛行为，稳定共混体系的相形貌。4. 剪切场与填料几何结构的协同作用对SSBR/LPI/filler共混体系相形貌演化的影响。形貌观察的结果表明，与二氧化硅复合体系的相形貌相比，弱剪切作用下蒙脱土复合体系内更易形成细丝相，强剪切作用下蒙脱土复合体系内形成界面非常模糊的细丝相。分析认为，这些差异与填料几何结构和剪切场强度决定的填料分散状态有关。5. 热塑性弹性体及其他相关研究结果。通过本项目的工作，初步建立了复杂多相体系在剪切场下相分离热力学和粘弹性流变行为的相互作用关系，阐明了剪切场和填料在相分离过程中的不同角色和作用，为高性能弹性体材料的开发和制备提供基础理论数据参考。