高压下CdSe/ZnS量子点复合体系电子转移过程的超快动力学研究

The quantum dot complex involved in this study is composed of quantum dots as electron donor and electron acceptor molecule attached to the surface of the quantum dots. The mechanism investigation and effective regulation of the electron transfer dynamics in the quantum dot complex is conducive to improving the photoelectric conversion efficiency of the nano devices. The rate of electron transfer process in quantum dot complex depends on the distance between electron donor and acceptor. Reducing the distance between the donor and acceptor is able to accelerate the electron transfer rate, due to the interactions between the donor and acceptor are changed. Pressure can directly change the distance between donor and acceptor and particularly induce phase transitions. This intends to perform a dynamics investigation on electron transfer dynamics between CdSe/ZnS quantum dot and electron acceptor molecule under high pressure, using in situ high-pressure femtosecond time-resolved transient absorption spectroscopy. Specifically, we aim to explore whether the phase transitions of solvent phase and electron acceptor molecule during the pressurization will affect the electron transfer process of the quantum dot complex and reveal corresponding physical mechanism, which can provide a new idea for the effective regulation of the electron transfer process in quantum dot complex.

本课题所涉及的量子点复合体系是由作为电子给体的量子点与附着在其表面的电子受体分子所构成的。研究该体系电子转移过程的动力学信息与相应的物理机制，进而对该过程进行有效的调控，有助于提高量子点纳米器件的光电转化效率。量子点复合体系中电子转移过程的速率直接依赖于电子给体和受体之间的距离，减小给体与受体之间的距离从而改变分子间的相互作用，能够加快电子转移速率。压力不仅能够直接减小分子间的距离，还会导致物质发生相变。本课题拟以CdSe/ZnS量子点与电子受体分子所组成的复合体系为研究对象，采用高压原位飞秒时间分辨瞬态吸收光谱技术，从超快动力学角度研究高压条件下量子点复合体系在溶剂环境中的分子间电子转移过程。探索加压过程中引起的溶剂相变、电子受体分子相变是否对该体系电子转移过程有所影响，并揭示相应的物理机制，为有效调控量子点复合体系电子转移过程提供新的思路。

压力可以直接地改变CdSe/ZnS量子点复合体系中电子给体与受体之间的距离，进而影响该复合体系的电子转移过程。本项目针对压力下CdSe/ZnS量子点复合体系电子转移超快动力学过程开展研究，通过对电子转移过程的实验测量并结合理论计算，对其微观机理进行深入细致的研究，揭示压力对该复合体系电子转移影响的机理。项目执行期间将时间分辨的瞬态吸收光谱技术和高压对顶砧技术相结合，建立高压原位瞬态吸收光谱测量系统。利用该装置研究了溶剂环境中CdSe/ZnS量子点复合体系电子转移超快动力学过程。研究结果表明，压力可以引起环己烷溶剂发生相变和体积减小，导致电子供体CdSe/ZnS与电子受体分子之间距离减小，从而促进电子转移过程。此外，研究了不同溶剂环境以及不同电子受体分子对CdSe/ZnS量子点复合体系电子转移过程的影响，并揭示其微观机制。项目相关研究成果已发表基金标注SCI收录论文10篇。项目组成员多次参加学术会议和交流。培养获博士学位研究生2名、硕士学位研究生1名。本研究对深入认识量子点复合体系激发态的性质，以及在压力下的动力学过程，探索对量子点复合体系激发态超快过程的控制途径，具有重要意义，也为量子点光电转化器件的进一步发展奠定了基础。