中性厌氧亚铁氧化耦合污染物转化的生物地球化学机制

Neutrophilic Fe(II) oxidation (NFeO), an important biogeochemical reaction, is a counter-reaction of the dissimilatory Fe(III) reduction process. Unlike acidophilic Fe(II) oxidation process, NFeO, which was first reported ten years ago, is mediated by neutrophilic Fe(II) oxidizing bacteria (FeOB) under unique geochemical conditions. It has great potential to couple two key environmental processes, nutrient cycling and contaminant transformation, at the water-soil/sediment interphase. While prior studies focused on NFeO in sedimentary aquatic systems, our proposed study will examine NFeO in water flooded paddy soils, a life-supporting environment in South China. The main goal of this study is to elucidate the fundamental constraints on NFeO-coupled pollutant transformation under oxygen free conditions. The aims are; (1) to investigate reaction kinetics for fundamentally different but phenomenalogically similar nitrate-dependent, micro-aerophilic, and photoautotropihic Fe oxidation processes; (2) to quantify the kinetics and elucidate geochemical mechanisms of NFeO processes that not only involve C/N/O cycling including reduction of nitrate, carbon dioxide and oxygen, but also are coupled with pollutant transformation including reductive dechlorination and degradation of chlorophenol, arsenite oxidation and immobilization under the influence of various aquatic chemistry conditions; (3) to characterize microbial-ecological diversity and genome in NFeO processes coupled with pollutant transformation. In this study, we will implement and develop a spectrum of advanced laboratory techniques including chemical analyses including GC-c-IRMS; biochemical methods including bioelectrochemical analysis; molecular biological methods including 13C/15N DNA/RNA-stable isotope probes, RT-qPCR, clone libraries, T-RFLP, high-throughput next-generation sequencing, and metagenomics/metatranscriptomic analyses. It is expected that NFeO is an important process in paddy soils as is in sediments. Our study will enhance the current understanding of iron biogeochemical cycling and will provide scientific knowledge for strategic planning of sustained utilization of soils in Pearl River Basin.

亚铁氧化是铁还原的逆过程，与嗜酸性亚铁氧化相比，中性厌氧亚铁氧化是最近十余年才被发现的，特定地球化学条件下微生物驱动的生物地球化学过程，是连结重要生源要素循环与污染物转化的纽带。国际上重点关注沉积物的亚铁氧化过程。本申请以珠江流域典型母质发育的稻田为对象，土壤剖面为研究单元，阐明硝酸盐依赖型、微氧型、光合型亚铁氧化过程；从亚铁氧化耦合生源要素循环(硝酸盐/氧气/碳酸盐还原)、亚铁氧化耦合氯酚降解与砷转化、主要环境因子影响亚铁氧化耦合污染物转化降解等三个方面阐明反应动力学与地球化学机制；微生物群落结构、关键功能菌与模式菌株、功能基因及其蛋白表达等三个层面，阐明中性厌氧亚铁氧化耦合污染物转化的生物化学机制。预期将促进同位素地球化学技术、生物电化学、稳定碳/氮同位素探针结合高通量测序、基因组与转录组等新方法在亚铁氧化过程研究方面的应用，成果可为促进珠江流域稻田可持续利用提供科学依据。

中性厌氧亚铁氧化是微生物驱动的生物地球化学过程，是连结重要生源要素循环与污染物转化的纽带。本项目以珠江流域典型母质发育的稻田为对象，以硝酸盐还原型、微氧型亚铁氧化过程为核心，主要开展了亚铁氧化耦合生源要素循环、亚铁氧化耦合典型污染物转化、重要环境因子影响稻田亚铁氧化耦合污染物转化等三方面内容研究，主要获得以下重要结果：. (1) 稻田亚铁氧化过程耦合生源要素循环的生物地球化学机制。以稻田中性厌氧硝酸盐还原型、微氧型亚铁氧化过程为核心，研究了亚铁氧化耦合硝酸盐还原、耦合二氧化碳固定的效应，从微生物群落、纯菌、功能基因等三个层面，阐明了硝酸盐还原-亚铁氧化过程的微生物-化学耦合作用机制，明确了稻田亚铁氧化耦合二氧化碳固定的底物差异效应和关键微生物。. (2) 稻田亚铁氧化耦合典型污染物转化的生物地球化学机制。建立了厌氧硝酸盐还原-亚铁氧化-砷氧化、腐殖质/生物碳-铁还原-砷还原体系，从微生物群落、功能基因及其转录水平等层面，探讨了稻田铁循环耦合砷还原-氧化循环过程，明确了地杆菌属Geobacter是铁还原耦合砷还原的关键功能微生物，驱动亚铁氧化耦合砷氧化的关键功能微生物包括Azoarcus、Herbaspirillum、Azospira和Pseudogulbenkiania等。. (3) 重要环境因子影响稻田亚铁氧化耦合污染物转化的生物地球化学机制。研究了稻田亚铁氧化耦合碳、氮循环过程对水稻吸收积累重金属砷、锑、镉等的效应，阐明了生物炭、硝酸盐等耦合亚铁氧化过程降低重金属生物有效性和稻米积累量的化学与微生物机制。明确了Acidovorax是水稻根际铁膜中主要的砷氧化菌群。. 所获得的成果能够深入阐明珠江流域稻田亚铁氧化过程的生态学意义，并所获得的科学依据研发了一系列稻田有机无机复合污染控制技术。目前正式发表学术论文23篇，其中包括在一区期刊上发表SCI论文11篇；已授权国内/国际发明专利8件；获广东省科学技术一等奖1项；培养国家级/省级/市级青年人才13人次；培养博士后2名、博士研究生6名、硕士研究生1名；应邀参加国际/国内学术会议做邀请/口头报告共7人次。所获得的成果已达到本项目的预期目标。