镧系元素掺杂BiFeO3薄膜铁电与压电各向异性研究

研究证实，镧系元素掺杂BiFeO3(BLnFO)具有准同型相界(MPB)以及较大的压电常数，是一种非常理想的无铅压电材料。与传统的铅系压电材料如Pb(Zr,Ti)O3不同是，BLnFO在MPB附近发生了从三方到准正交的结构相变，意味着在MPB处出现最大压电常数的取向以及微观机制也将会有所不同。为此，本课题拟在不同取向的LaNiO3/LaAlO3衬底上，系统研究BLnFO薄膜在MPB附近主极轴取向以及压电常数随镧系元素掺量的变化规律，并结合薄膜的结构变化规律探索薄膜在某取向出现最大压电常数的微观机制。根据Raleigh定律，通过研究激励场强对不同取向BLnFO薄膜压电常数的影响确定非180度畴壁运动的贡献。在确定最佳掺杂元素和最大压电常数取向之后，还将通过控制层厚以及膜厚来调制薄膜中的非180度畴的含量，以期进一步提高压电常数，为下一步研发具有自主知识产权的集成压电芯片打下坚实基础。

作为一种室温下多铁材料，BiFeO3(BFO)由于优异的铁电和压电性能在非易失性铁电存储器以及微机电系统领域得到广泛研究。相对于陶瓷材料，铁电薄膜材料的性能强烈依赖于内部晶体的取向，这为铁电压电性能的提升提供了新方向。然而严重的漏电流使得BFO薄膜很难获得其本征的铁电压电性能。因此，本课题在镧系掺杂改性的基础上系统研究了晶体取向对薄膜性能的影响。XRD和漏电结果显示，纯相BFO薄膜在425℃预处理时出现低温成核，并且以(110)取向为主，低温成核现象的出现可以降低薄膜的漏电和改善薄膜的电学性能。接下来，我们在Nd掺杂的(100)取向的BFO薄膜中发现，Bi0.97Nd0.03FeO3 薄膜的压电常数可达到~160皮法/伏，更重要的是极化20小时后薄膜的压电常数反而增加了6.8%。我们把这个现象归因于氧空位从缺陷对中释放之后的再分布和再定向，优异的压电性能使的Nd掺杂的BFO薄膜在未来的压电器件中更具潜力。为了进一步研究薄膜的各向异性，我们分别在LaAlO3单晶衬底上成功制备了(100), (110) 和 (111)三个单一取向的Bi0.85Sm0.15FeO3薄膜，P-E电滞回线结果显示(111)取向的薄膜剩余极化最大，这可能与极化分量在(111)取向的晶粒中较大有关。通过对比沉积在LaNiO3/Al和Al衬底上Bi0.85La0.15FeO3的晶体结构和铁电电滞回线，发现LaNiO3缓冲层的引入可以进一步优化制备Al衬底上薄膜的结晶度和铁电性。我们还在不同Bi过量和退火温度下对制备在LaNiO3 (100)/Si衬底上的Bi0.95La0.05FeO3厚膜进行了详细研究，研究发现适量的Bi过量可以有效的提高Bi0.95La0.05FeO3厚膜的晶化程度，促进厚膜(100)取向的生长。过多的Bi将以富Bi相的形式析出在晶界处而不挥发。另外，添加10%Bi过量的Bi0.95La0.05FeO3厚膜的介电常数高达680。上述这些发现为提升BFO-基薄膜的电学性能开辟了新的途径。