二维层状材料封装非贵金属的电子传递效应及催化特性研究

Exploring non-precious metal catalysts to replace precious metals in photocatalysis, electrocatalysis and conventional heterogeneous catalysis has become one important research hotspot. However, one of the biggest issues currently restricting the application of non-precious metal catalysts is their instability. Especially when suffering from harsh conditions such as strong acids, alkalis, high overpotential and high temperature, they are susceptibly corroded, over-oxidized and sintered, subsequently leading inactivation. Therefore, how to design non-precious metal catalysts with high activity and stability has become a challenging research topic in the field of catalysis. This project intends to develop highly active and stable non-precious metal catalysts operated in harsh conditions via designing non-precious metal catalysts encapsulated within the two dimensional (2D) materials: Utilizing the electron of the non-precious metals to modulate the electronic structure and catalytic activity of the 2D materials, and utilizing the stable 2D materials to protect these metals. Dynamic characterization techniques by synchrotron radiation XAFS, solid state NMR and other in situ tools together with DFT theoretical calculations will be used to enucleate the nature of the activity and the reaction pathways at the atomic or molecular level, in order to guide the design and optimization of these catalysts. We try to achieve the goal for the substitutions to precious metals in several catalytic systems with energy prospects, e.g. proton exchange membrane fuel cell, electrolysis of water for hydrogen and low-temperature selective oxidation of methane.

贵金属替代催化剂已成为光催化、电催化和传统多相催化中一个重要的研究热点。然而，目前制约非贵金属催化剂应用的一个最大问题就是催化剂的不稳定性。尤其是在强酸、强碱、高过电位或高温等苛刻环境下，非贵金属极易被腐蚀、过度氧化或烧结而失去催化活性。因此，如何设计具有高活性且持续稳定的非贵金属催化剂已成为催化领域一个极具挑战的研究课题。本项目拟通过合成方法的创新来制备二维层状材料封装的非贵金属催化剂，利用非贵金属的电子来调变二维层状材料的电子结构和催化活性，利用稳定的二维层状材料来保护非贵金属，进而来开发能在苛刻条件下稳定运行的高活性非贵金属催化剂；希望通过同步辐射XAFS、固体核磁等原位动态表征技术并结合DFT理论计算在原子或分子水平上来探明催化活性的本质和反应路径，为该类材料的设计和优化指明方向；并试图在有能源利用前景的质子交换膜燃料电池、电解水制氢、和甲烷低温选择氧化等催化体系实现贵金属的替代。

贵金属替代催化剂已成为光催化、电催化和传统多相催化中一个重要的研究热点。然而，目前制约非贵金属催化剂应用的一个最大问题就是催化剂的不稳定性。尤其是在强酸、强碱、高过电位或高温等苛刻环境下，非贵金属极易被腐蚀、过度氧化或烧结而失去催化活性。因此，如何设计具有高活性且持续稳定的非贵金属催化剂已成为催化领域一个极具挑战的研究课题。本项目拟通过合成方法的创新来制备二维层状材料封装的非贵金属催化剂，利用非贵金属的电子来调变二维层状材料的电子结构和催化活性，利用稳定的二维层状材料来保护非贵金属，进而来开发能在苛刻条件下稳定运行的高活性非贵金属催化剂；希望通过同步辐射XAFS、固体核磁等原位动态表征技术并结合DFT理论计算在原子或分子水平上来探明催化活性的本质和反应路径，为该类材料的设计和优化指明方向；并试图在有能源利用前景的质子交换膜燃料电池、电解水制氢、和甲烷低温选择氧化等催化体系实现贵金属的替代。项目执行期间，发表SCI论文24篇，其中影响因子大于10的16篇。代表性文章包括Nat. Nanotechnol.（1篇）、Chem（2篇）、Chem. Rev.（1篇）、Nat. Commun.（2篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（2篇）、Energy Environ. Sci.（2篇）、Adv. Mater.（2篇）、Nano Energy（4篇）等。其中1篇代表论文入选2016年度“中国百篇最具影响国际学术论文”；1篇论文被Chemistry World杂志作亮点评述，1篇论文被Joule期刊Preview报道。发表Wiley论著章节1篇。申报国内外发明专利11件，授权1件。入选教育部“青年长江学者”（2017）、中科院青年促进会优秀会员（2019）、大连化物所“张大煜优秀学者”（2018）。获中国化学会青年化学奖（2017）、首届全国创新争先奖牌奖（团队，核心成员）（2017）、日本化学会“The Distinguished Lectureship Award”奖（2018）等荣誉。应邀在国内外重要催化等学术会议做主题报告和邀请告30余次；担任“中国化学会第四届中国能源材料化学研讨会”大会共同主席（2019），担任ACS Catalysis、Nano Research、Journal of Energy Chemistry等8个期刊的（青年）编委或顾问编委。