DMFC电催化剂载体材料氮掺杂石墨烯的基础与应用研究

碳载体负载的电催化剂是DMFC 的核心部件，其成本、活性和稳定性是DMFC商业化应用的关键要素。本申请首先拟探索不同含量氮掺杂石墨烯的有效、可控制备方法及掺杂机制，进而以氮掺杂的石墨烯为催化剂载体，系统探索铂和铂钌合金等的均匀负载方法和规律，考察掺氮或不掺氮石墨烯跟金属（或合金）之间相互作用的变化，从理论上探求该相互作用对催化剂颗粒成核、增长以及甲醇电催化氧化反应和氧电催化还原反应机理方面的影响，以求优化制备出高效、抗衰减的阳极和阴极直接甲醇燃料电池催化剂。在此基础上，将采用优化的催化剂组合，探索制备膜电极并组装成直接甲醇燃料电池原型的方法和工艺，考察其实际应用性能，研究结果对有效提高直接甲醇燃料电池的综合性能并促进其实际应用有一定的借鉴作用。

碳载体负载的电催化剂是直接甲醇燃料电池（DMFC）的核心部件，其成本、活性和稳定性是影响DMFC商业化应用的关键要素。本项目将新型碳材料氮掺杂石墨烯引入DMFC电催化剂的设计与研究中，取得了一些有意义的新结果。首先采用改进的Hummers法制备石墨烯氧化物前驱体，并系统探索了氨气热处理法、化学溶液法、水热反应法、固相热处理法等氮掺杂的方法与过程，实现了不同含量氮掺杂石墨烯的有效制备并明确了其掺杂机制。系统探索了催化剂负载的方法和过程，通过形貌结构、物化性质等方面的观察与分析，明确了载体掺杂对催化剂颗粒成核、增长以及甲醇电催化氧化反应与氧电催化还原反应的影响机制。同时，为了降低催化剂的合成成本，获得性价比好的负载型催化剂，进行了同步热处理法、同步掺杂还原法制备催化剂体系的探索，并进行了系统的表征、分析与测试，发现采用优化的方法与过程，可一步有效地实现石墨烯氧化物还原、氮掺杂以及催化剂的负载。在此基础上，采用优化的催化剂体系制备了膜电极，并初步考察了其实际应用性能。研究发现，氮掺杂可有效调控石墨烯载体材料的电子结构，改善负载催化剂的粒径、分散性和电子结构，增强载体－催化剂之间的相互作用，从而显著提高其电化学催化反应的活性与稳定性。本项目的系列结果为新型石墨烯基催化剂体系的设计与研究提供了新思路，在燃料电池、电催化等方面具有重要的应用前景。