边界层内臭氧光化学垂直特征的观测研究

Great concerns have recently been raised about air pollution such as ozone pollution, due to the significant increase of air pollutant emissions. As a secondary gas pollutant, tropospheric ozone is mainly produced from the highly nonlinear photochemical process, in which ozone precursors and solar radiation (especially ultraviolet radiation) are the two critical factors. Current studies of the ozone problem are mostly based upon surface measurements. However, vertical distributions of ozone precursors and ultraviolet radiation could lead to differences in the vertical characteristics of ozone photochemistry. Analysis regarding such issues is further complicated by effects of anthropogenic aerosols emitted into the planetary boundary layer on ultraviolet radiation. Thus, vertical measurements of ozone and its precursors are of great importance to advancing our understanding of ozone photochemistry within the planetary boundary layer, especially under aerosol pollution conditions. An intensive field campaign will be carried out during this project, including vertical measurements of ozone and its precursors using a tethered balloon system, also together with in-situ surface measurements. Vertical distributions of ozone and its precursors will be obtained. The vertical characteristics of ozone photochemistry will be analyzed. The contributions of different ozone precursors to ozone photochemical production at different heights will be estimated. Impacts of aerosols on the vertical characteristics of ozone photochemistry and its influences on surface ozone pollution wil be briefly investigated.

近年来，大气污染物排放大量增加，包括地面臭氧污染在内的空气污染备受关注。作为二次污染物的臭氧主要来自于高度非线性的对流层光化学过程，两大关键因素是臭氧前体物和太阳辐射（特别是紫外辐射）。目前大部分的研究工作主要基于地面观测。然而，臭氧前体物和紫外辐射有明显的垂直变化，从而使得臭氧光化学过程在垂直方向上存在着差异，而人类活动排放到边界层内的大量气溶胶通过对紫外辐射的影响又进一步增加了该问题的复杂性。因此，认识边界层臭氧光化学机制特别是气溶胶污染条件下的臭氧光化学，需要相关的垂直特征观测分析。 本项目计划以系留气艇为观测平台开展垂直观测，结合地面观测系统进行加强观测，获取臭氧及其前体物的垂直分布特征，分析边界层内臭氧光化学的垂直特性，评估臭氧前体物对臭氧产生的贡献在不同高度上的差异，在此基础上初步探讨气溶胶对臭氧光化学过程垂直特征的影响和由此带来的对地面臭氧污染过程的影响。

臭氧作为大气中重要的二次污染物，主要由臭氧前体物氮氧化物和挥发性有机化合物在太阳辐射（特别是紫外辐射）条件下经过高度非线性的对流层光化学过程产生。为了更好地认识边界层臭氧光化学机制，更好地理解近地面臭氧污染过程，仅仅基于地面观测研究是不够的。为此，本项目开展了以臭氧为核心的地面和垂直观测研究，并进行相关的特征分析和过程分析。.1.　地面观测研究.（1）在华北地区香河站开展了半年左右的近地面痕量气体观测，结合气象资料分析了气象条件对近地面痕量气体污染的影响。.（2）在安徽省淮南市开展了为期1个月的生物质燃烧观测试验，获得了包括臭氧、氮氧化物和挥发性有机化合物在内的痕量气体的基本特征。.2.　垂直观测研究.（1）基于系留气艇平台搭载电化学原理的臭氧探空和紫外吸收原理的臭氧仪进行臭氧垂直观测，获得了臭氧垂直分布特征。通过个例分析，发现边界层顶抬升后，边界层上污染层的存在会导致近地面臭氧的爆发性增长，并将通过WRF-Chem模式进一步模拟分析相关过程。.（2）基于系留气艇平台搭载微型黑碳仪观测黑碳气溶胶廓线。观测表明，黑碳垂直分布明显受到边界层日变化的影响。黑碳在边界层内充分混合，在边界层外迅速降低，有时在边界层上能观测到污染输送或残留层。.在本项目支持下开展的地面和垂直观测研究，获取了大量宝贵的观测资料。后续将基于这些观测资料深入研究其中涉及到的物理和化学过程，增进我们对于华北地区痕量气体和气溶胶污染现状和过程、时空分布特征尤其是垂直分布特征的认识，对于模式模拟和大气遥感也能有所支持。