改性酚醛泡沫/炭泡沫脱除多种气态污染物的研究

酚醛泡沫价格低廉、制造方便，是一种优异的脱除气态污染物的吸附材料。在制备过程中选择合适的表面活性剂、发泡剂、固化剂、改性剂，优化制备工艺，获得脱除目标污染物所需的特殊结构改性酚醛泡沫。改性酚醛泡沫经预氧化，高温炭化和水蒸汽活化后，制备出改性酚醛炭泡沫。本研究以脱除烟气中SO2/NOX/Hg为研究对象，加入了金属有机偶联剂等新型改性剂，使成品表面物理结构、力学特性优异，负载有目标含氧、含氮官能团和金属离子，可提高对污染物的连续吸附、催化氧化/还原、产物脱附效果。通过分析其物理结构特性和表面化学性质，模拟烟气实验装置，测试改性酚醛泡沫/炭泡沫脱除SO2/NOX/Hg的效率，研究操作因素对脱除效率的影响，吸附脱附再生性能，改性酚醛泡沫/炭泡沫的脱除SO2/NOX/Hg的机理。研究结果在新材料制备、同时高效脱除多种气态污染物等方面具有重要的科学意义，在燃烧烟气以及室内空气净化方面有广阔的应用前景。

酚醛泡沫具有强度及独特的表面物化结构，可用于连续脱除烟气中SO2/NOX/Hg等气态污染物。通过研究在制备过程中的改性剂及制备工艺，获得脱除目标污染物所需的特殊结构，最终选用CoCl2、MoO3、尿素和丙烯酸联合内改性制备酚醛泡沫，即有机改性剂在制备树脂时加入，金属改性剂在发泡前加入。尿素可引入C-O键、酚羟基、C-N键、伯酰胺-CONH2等含氧官能团、含氮官能团，对酸性气体有较强的吸附能力；丙烯酸可引入酚羟基和羧基有利于脱除NO；金属改性剂均匀分散在材料中，以电子转移的方式催化SO2和NO的氧化反应。改性酚醛泡沫经高温炭化和水蒸汽活化后制备改性酚醛炭泡沫，炭化工艺条件影响基本孔结构的形成，活化工艺条件影响微孔的形成。酚醛炭泡沫样品与酚醛泡沫样品相比，孔洞更小，更均匀，但酚醛炭泡沫在炭化活化过程中部分表面有机官能团会分解消失，后期还需浸渍改性。因此重点研究对酚醛泡沫的改性，以达到同样的脱除效果。为了提高脱除Hg0效果，增加了氯化镧改性剂，其与氯化钴有协同作用，可促进对Hg0的吸附；并对改性酚醛泡沫进行硝酸和高锰酸钾浸渍改性，引入羰基提升脱汞能力。研究了质气比等操作因素的影响，以及同时脱除SO2/NO/Hg0时，各气体组分之间的相互影响。质气比越大脱除效率越高，通过对结构优化选择合适的用量使吸附脱附达到平衡，可实现连续高效脱除。SO2存在会抑制NO和Hg0的脱除；适量的NO对SO2的脱除有益但对Hg0有抑制作用；Hg0对SO2和NO的脱除量影响不大。部分SO2被NO2和HgO氧化生成SO3，部分Hg0被NO2氧化生成HgO，NO2与吸附态O继续反应生成N2O5，SO3和N2O5水合生成硫酸和硝酸洗脱排出，HgO再与硫酸和硝酸反应生成硫酸汞和硝酸汞。改性酚醛泡沫具有一定的疏水性，可保证生成的低浓度硫酸和硝酸溶液脱附流出，实现连续运行。通过质量平衡方程及幂函数回归建立改性酚醛泡沫脱硫脱硝反应器模型， 相关系数为0.996和0.991。首次建立了基于支持向量机的反应器多影响因素预测模型，由实验数据经不同支持向量机及核函数交叉验证驯化得RBF-ε-SVM最优模型，可准确预测反应器在不同工况下污染物浓度的变化值，准确性评价指标SCC稳定在0.99。研究结果在新材料制备、同时高效脱除多种气态污染物等方面具有重要的科学意义，对SVM在烟气处理预测方面应用具有深远的指导意义。