石墨烯介导的纳滤-电芬顿复合膜原位降解污染物及微界面作用机制

Wastewater reuse is an effective way to solve water shortage problem. However, the residual recalcitrant organic matters in secondary effluent have potential environmental and health risks. Nanofiltration (NF) can reject recalcitrant organics and is a promising advanced wastewater treatment technology. To further reduce the toxicity of recalcitrant organics in NF concentrate and improve the antifouling property of NF membrane, this project introduces the principle of electro-Fenton into NF technology. In consideration that graphene has advantages of electroconductive, catalytic active, chemical stable and low cost, we propose a graphene assisted NF-electro-Fenton membrane for in situ degradation of pollutants. The in situ degradation of recalcitrant organics by electro-Fenton can effectively reduce the concentration and toxicity of NF concentrate and alleviate membrane fouling. Meanwhile, the enrichment of recalcitrant organics in concentration polarization layer can increase the reaction rate of electro-Fenton. The composite membrane will be developed and optimized, followed by the examination of its performance for recalcitrant organics removal and the antifouling property. The interfacial mechanism of NF and electro-Fenton processes will further be studied, which provides fundamental basis for the effective removal of recalcitrant organics.

污水回用是缓解水资源短缺的一条重要途径，然而，污水经过二级处理后，其中残留的难降解有机物仍然具有潜在的环境和健康风险。纳滤技术能够有效截留难降解有机物，是一项较有前景的污水深度处理技术。本研究针对纳滤浓液处置困难、膜污染等问题，将电芬顿的原理引入纳滤膜体系，并借助石墨烯导电、催化、稳定、成本低等方面的特性，提出石墨烯介导的纳滤-电芬顿复合膜技术。利用电芬顿反应对难降解有机物的原位降解，去除纳滤浓液中的污染物，并提高膜的抗污染性能。同时，利用微界面上浓差极化对难降解有机物的富集作用提高芬顿反应速率。拟重点研究复合膜的制备方法及可控化组装，考察复合膜对典型难降解有机物的去除效果及抗污染性能，揭示纳滤和电芬顿过程在复合膜微界面上的作用机制，为难降解有机物在复合膜体系中的高效去除提供理论依据和技术基础。

污水回用是缓解水资源短缺的一条重要途径，然而，污水经过二级处理后，其中残留的难降解有机物仍然具有潜在的环境和健康风险。由于二级出水中的难降解有机物具有浓度低、可生化性差的特点，开发快速高效的污染物降解转化方法对于实现污水安全回用具有重要意义。膜过滤技术能够有效截留污水中的难降解有机物，但该技术仍然存在浓液处置困难、膜污染等问题。本项目围绕二级出水中难降解有机物的高效去除，将电芬顿原理引入膜过滤体系，并借助石墨烯导电、催化、稳定、成本低等特性，提出了石墨烯介导的过滤-电芬顿复合膜技术。重点研究了一种高通量、抗污染的石墨烯改性有机聚合膜的可控构筑，石墨烯介导的过滤-电芬顿复合膜的制备和膜面增浓强化难降解有机物去除，以及碳纳米管-石墨烯共同改性的过滤-电芬顿复合膜的制备和对不同荷电抗生素的去除。研究结果达到了预期目标，取得的主要创新成果如下：建立了一种可控性强的氧化石墨烯改性有机聚合膜的方法，采用亲水性好、羧基含量低的氧化石墨烯定向改性有机聚合膜，所构筑的石墨烯改性膜材料对水中的难降解有机物具有较好的截留效果，且在保证高通量的前提下提高了膜材料的抗污染性能；制备了具有截留和原位降解有机物功能的石墨烯介导的过滤-电芬顿复合膜，通过膜截留作用实现了低浓度难降解有机污染物的增浓，极大提升了电芬顿对污染物的降解转化速率，在此基础上解析了膜面增浓与污染物原位降解之间的协同增效作用机制；将碳纳米管与石墨烯掺杂，制备了碳纳米管-石墨烯共同改性的过滤-电芬顿复合膜，进一步提升了复合膜的纯水通量和对难降解有机物的去除速率，并考察了过滤-电芬顿复合膜对不同种类荷电抗生素的去除特性。