新型微通道反应器中甲醇和水蒸气传热传质与重整反应耦合制氢机理研究

Hydrogen produced by methanol steam reforming in microchannel reformers can be used to power onboard fuel cell APUs. The reactant inlet structure of the reformer and the microchannel dimensions significantly influence the reactant flow characteristics in the microchannels, so as the heat and mass transfer characteristics and the reaction rates of the reforming reactions. This proposal aims to study the methanol steam reforming reaction mechanism in a microchannel reformer with a novel circular multi-stage inlet structure and different microchannel dimensions. Both numerical and experimental methods will be employed to calculate and measure the mass concentration distribution and temperature distribution in the microchannels. Mass and heat transfer coefficients as well as reaction rates can be determined based on the calculated and measured results. Thereafter the coupled heat and mass transfer and reaction mechanism of methanol steam reforming can be clarified. In practical applications a reformer stack combining several identical reformers is necessary in order to satisfy the hydrogen requirement. An external flow distributor is favorable because it can increase the reactant flow uniformity between reformers in a stack. The heat and mass transfer and the hydrogen production efficiency in a stack can also benefit from an external flow distributor. This proposal also plans to study the coupled heat and mass transfer and reaction mechanism of methanol steam reforming in a stack with the interactive effects of adjacent reformers.

在微通道反应器中通过甲醇水蒸气重整反应可以为车载燃料电池APU提供氢气。微通道反应器的进口结构和微通道尺寸决定了反应物在微通道内的流动特性，进而影响到反应物的传热传质特性和制氢效果。本项目拟通过数值模拟和实验结合的方法对具有新型进口结构和不同微通道尺寸的反应器内进行的甲醇水蒸气重整反应机理进行研究。通过对微通道内的物质浓度场和温度场进行计算和测量，可以得到在不同情况下的传热传质系数和反应速率，进而揭示在反应器进口结构和微通道尺寸影响下，甲醇和水蒸气在微通道内受传质、传热和重整反应耦合作用制氢的机理。实际应用中通常需要将多片反应器并联起来作为反应器堆使用。通过为反应器堆添加外部流量分配器可以提高反应物在每个反应器间分配的均匀性，进而改善反应器堆内反应物的传热传质特性和制氢效果。本项目还将研究反应器堆内多个并联反应器互相协同影响下，每片反应器内的反应物受传质、传热和重整反应耦合作用制氢的机理。

在微通道反应器中通过甲醇水蒸气重整反应可以为车载燃料电池APU提供氢气。本项目搭建了微通道甲醇重整反应器测试实验台，并开发了适用于该反应器的传热-传质-化学反应多物理场耦合数值模型，通过数值模拟和实验结合的方法对具有新型进口结构和不同微通道尺寸的反应器内进行的甲醇水蒸气重整反应机理进行了研究。.实验发现水醇比的增加导致反应物中含水量的增加，有利于甲醇水蒸气重整反应朝着氢气生成方向发生，从而提高了甲醇转化率和氢气产率。在一定范围内，水含量的增加使水煤气变换反应向正向发展，产物中一氧化碳含量显著降低。另外，氢气产率会随着气体空速的增加而增加。同时，反应热的供应也随着气体空速的增大而减少。甲醇分解反应由于是吸热反应因此被抑制；而水煤气变换反应被促进，导致一氧化碳产量减少。反应温度的增加使重整反应和甲醇分解反应都向正向进行，甲醇转化率得到提高，但同时一氧化碳的产量也增加。数值模拟发现就重整反应和甲醇分解反应而言，反应主要在入口处迅速进行，导致后续反应器通道内反应物浓度迅速下降。在固定空速与反应温度的情况下，当甲醇转化率较低时，重整反应的速率更加依赖于水的浓度。而甲醇分解反应的速率在各转化率下，都更依赖于甲醇的浓度。.对反应器进口结构和几何尺寸以及反应条件进行优化后，实现了94%以上的能力转化效率，并使干燥重整气中氢气含量达到70%以上，一氧化碳含量低于1%。通过对反应器堆加装流量分配器，使进入每片反应器的反应物流量均匀度达到98%。