地下水-地表水相互作用对砷迁移转化的影响和预测

This proposed research will investigate the mechanisms of arsenic transformation and develop process-based models to describe As reactive transport in groundwater and surface water interaction zones (GSIZ). Arsenic hotspots in groundwater at Jianghan basin, Hubei province, where recent studies found that arsenic is preferentially accumulated in GSIZ, and its temporal dynamics is strongly correlated with hydrological processes, will be used as an example to investigate the hydro-biogeochemical functions of the GSIZ in controlling As retardation and reactive transport in groundwater. Field monitoring and observations, in-well column experiments, laboratory mechanistic studies, and process-based model development and verification/validation will be collectively used to gain fundamental knowledge of As hydro-biogeochemistry in the GSIZ and to establish coupled hydro-biogeochemical models for predicting As reactive transport under complex hydrological conditions. The results will fill the knowledge gap of the role of the GSIZ in collecting and attenuating contaminants in terrestrial and aquatic ecosystems and provide mechanistic interpretation of As spatial distribution and its correlation with hydrological processes at Jianghan basin. It will also provide insights into the effect of hydraulic engineering projects on groundwater contaminant migration.

地下水-地表水相互作用带（Groundwater and surface water interaction zones, GSIZ）是化学物质在陆地和水域系统之间迁移转化的关键地带，是生态系统中污染物富集转化的重要地带，也是地下水水文过程变化最复杂的区域。本项目拟以江汉平原为例，综合运用“野外监测、井内土柱实验、室内机理研究、数值模型构建和预测”方法，查明砷在GSIZ中的迁移转化规律，揭示其形态、分布、化学和生物地球化学反应机理，建立砷迁移转化的水文-生物地球化学耦合模型，解释 “砷在江汉平原地下水中呈现沿GSIZ分布和富集的趋势，且浓度与地下水水文过程密切相关”这一最新发现，预测砷在GSIZ中的生物地球化学行为。将从机理上揭示GSIZ在生态系统中对污染物的富集和转化功能，预测水文过程的变化对江汉平原地下水中污染物迁移转化的影响，从而为地下水和地表水水质监测和保护控制提供有力的科学依据。

地下水-地表水作用带是生态系统中污染物迁移转化的关键地带。本项目以江汉平原地下水中常见的污染物砷为例，研究地下水-地表水交互作用对污染物迁移转化的影响和建立预测模型。研究发现地下水-地表水交互作用对铬的迁移转化也有巨大影响，因此同时开展了交互带沉积物中铬的迁移转化和模型预测研究。主要研究内容包括：污染物浓度和形态对地下水-地表水动态交互作用的响应；污染物迁移转化的生物地球化学动力学机制；污染物迁移转化动力学预测模型。取得的重要结果和科学意义包括：.1. 揭示了作用带介质非均质性和地下水灌溉抽水所诱导的季节性地表水入侵这两个因素是导致砷在地下水-地表水作用带中时空动态变化的关键因素。综合多尺度观测、试验和模拟研究结果，本团队发现含有溶解氧和有机质的地表水，在夏季抽水季节通过含水层顶部越流进入地下水，氧化地下水中Fe(II)，形成对砷吸附性强的铁氧化物，降低地下水砷含量；进入秋冬季，地下水灌溉抽水停止，含水层中由于厌氧微生物活动，铁氧化物还原溶解或形成吸附性较弱的次生铁矿物等，释放部分吸附态砷，导致地下水砷含量升高。含氧河水补给地下水也能起到相同作用，但影响限制在离河岸50m范围内。这一研究结果不但从机制上解释了砷在交互带中的时空动态变化现象；并在此基础上，本团队建立了砷在交互带中的迁移转化模型和成功模拟了砷在江汉平原地下水-地表水作用带中的时空动态变化，为防止和修复地下水砷污染提供了预测模型。.2）发现了地下水-地表水作用带沉积物对铬具有强烈还原性，能起到自然钝化铬的作用。进一步研究发现这种钝化过程主要由微生物间导引起。微生物还原产生二价铁，二价铁还原六价铬产生溶解度低的三价铬，达到铬的钝化效果。这种钝化作用是自然形成，具有长期可持续性。在此基础上，本团队建立了围绕铬的多尺度多过程生物地球化学动力学模型。研究结果对认识流域系统污染物的自净过程具有重要科学意义，也为流域污染治理和控制提供了理论支撑和预测模型。