微波强化铁铜基生物炭活化过硫酸钠对PCBs污染场地的修复机理研究

Polychlorinated biphenyls (PCBs) have been widely used in the last decades in China, and a large amount of discarded capacitors were buried in caves. This improper disposal practice has led to serious leakage of PCBs into the soil, which poses great risk to the environment and human health. To understand the synergistic mechanisms of microwave,Fe-Cu-biochar and sodium persulfate process, the reactive oxygen species and concentrations, the persistent free radicals in biochar, the valence states of iron and copper, the reaction rate constant and the activation energy of PCBs (PCB28 and PCB153 ) degradation in the four systems(single microwave, single Fe-Cu-biochar, single sodium persulfate and MW-Fe/Cu@BC-SPS system) will be comparatively studied. By simulated soil pollution in a sealed vial, the adsorption, desorption, volatilization, degradation and immobilization of PCBs in the MW-Fe/Cu@BC-SPS system will be studied. To reveal the remediation mechanism , the degradation products and their kinetics will also be studied. Furthermore, the effects of the physical and chemical properties of soil on PCBs removal will be studied to reveal the process and mechanism of main exogenous controllable factors in remediating PCBs-contaminated soil, based on which, the MW-Fe/Cu@BC-SPS system will be built up to treat PCBs-contaminated sites. We wish to provide a new idea of chemical remediation for PCBs contaminated soil.

电子垃圾拆解区、变压器搬迁场地甚至部分城市土壤多氯联苯(PCBs)污染严重，是当前亟需解决的环境问题。以PCB28、PCB153为研究对象，采用模拟废水试验，通过分析活性氧种类与浓度、持久性自由基（PFRs）浓度与Fe/Cu价态，探索微波（MW）与铁铜基生物炭（Fe/Cu@BC）对过硫酸钠（SPS）的活化机制，分析MW对PCBs降解反应活化能及降解反应速率常数的影响，解析MW、Fe/Cu@BC与SPS协同作用机制；采用硅藻土模拟实际土壤，在密闭体系中分析PCBs在MW-Fe/Cu@BC-SPS体系下的吸附、解吸、挥发、降解与固定化过程，监测降解产物，研究PCBs降解途径和降解动力学，探索PCBs组分之间及与土壤有机质之间的竞争降解机制，揭示MW-Fe/Cu@BC-SPS体系对PCBs污染土壤的修复机理；在此基础上，通过处理实际污染土壤，研究PCBs降解的关键微环境影响因素，验证修复机理。

电子垃圾拆解区、变压器搬迁场地甚至部分城市土壤多氯联苯(PCBs)污染严重，是当前亟需解决的环境问题。本项目采集电子垃圾拆解场的污染土壤，分析土壤受PCBs受污染特征，挑选具有代表性的PCBs为目标污染物，通过正交试验和单因素试验在模拟废水中探索微波-金属改性生物炭-过硫酸钠（MW-Fe/Cu@BC-SPS）体系的最佳反应条件（pH值、SPS投加量、催化剂投加量、反应温度、反应时间、底物浓度等）；在最佳反应条件下，研究了活性物质的构成及对PCBs的氧化效率贡献，对比分析了单独MW、单独Fe/Cu@BC、单独SPS以及MW-Fe/Cu@BC-SPS体系对PCBs的降解效率，探索了MW-Fe/Cu@BC-SPS催化氧化有机物的协同作用，并结合降解产物分析了降解途径与活性物质的攻击方式。同时，以硅藻土模拟实际土壤，探讨了SPS投加量、催化剂投加量、土壤含水率、pH值、反应温度与反应时间对反应体系的影响。在最佳反应体系下，探究了降解PCBs的主要活性物质，分析了氧气和常见的四种阴离子对PCBs降解效率的影响，揭示MW-Fe/Cu@BC-SPS体系对PCBs污染土壤的修复机理，明确制约该体系修复PCBs污染场地的外源可控因子及调控机理，为MW-Fe/Cu@BC-SPS协同应用提供理论依据，为PCBs污染场地原为修复提供新思路。.研究表明，MW-Fe/Cu@BC-SPS对PCBs具有良好的去除效果，影响MW-Fe/Cu@BC-SPS体系氧化效率的主要因素包括SPS投加量、催化剂投加量、土壤含水率、pH值、反应温度、反应时间。微波能够降低反应所需的活化能，促进PCBs和活性物种的反应。体系中的主要活性物质为羟基自由基和硫酸根自由基，在反应过程中自由基能够持续产生，但Cl-和HCO3-对PCBs的氧化效率有明显抑制作用，且氧气也参与了活性物质的生成。PCBs的降解途径主要为先脱氯再氧化开环，分解为小分子物质后被彻底矿化。.本项目相关研究成果已发表学术论文32篇（SCI录用20篇），申请专利7件，培养研究生12名。