“受阻路易斯酸碱对”参与的非活性碳氢键官能团化

本项目中我们拟利用大位阻路易斯酸（有机硼，硅，锡等）与大位阻胺基锂盐形成的"受阻路易斯酸碱对"(Frustrated Lewis Pair)活化非活性碳氢键，实现非过渡金属参与的碳氢键官能团化。此外，我们还将研究该反应由计量反应向催化反应转化的可能性，尝试以中性强路易斯碱为催化剂催化碳氢键的硼基化反应。本项目旨在探索有效的"受阻路易斯酸碱对"活化非活性碳氢键的方法，并初步探究其活化碳氢键的一些规律，为研究非过渡金属碳氢键官能团化的体系提供理论和方法学支持。

在本项目中，我们合成了以2,4,6-三（三氟甲基）苯基(ArF)为配体的有机硼氢化合物HBArF2, 并将其与有机胺配对形成受阻路易斯酸碱对，成功的实现了端炔的碳氢键的活化，并将其应用于炔烃的硼金化反应中。我们还将这种新型的受阻路易斯酸碱对用于二氧化碳分子的活化，并将二氧化碳分子还原为甲酸衍生物。在以上研究的基础上，我们还探索了有机硼对氢氢键的活化。我们发现以HB(C6F5)2为催化剂可以将非官能团化的烯烃还原为烷烃，实现首例非金属烯烃催化氢化。此外，我们还将亲核有机硼化合物引入“受阻路易斯酸碱对”，首次实现了烯烃的非对称双硼化反应。