金属/过渡金属氧化物界面原子结构、量子电子传输性质的第一性原理研究

Interfacal microstructure plays a critical role on the macroscopic properties. Obtaining atomic-scale understanding of the impact of buried interface structures on electronic and electric properties is a long-standing goal in materials science, which is also the fundamental issue for many technological applications. This proposal aims at investigating the atomic-scale structure and its impact on quantum electron transport of heterointerface between metal and transition metal oxide with high-precision first-principles calculations, developing fundamental correlation between structures and properties at atomic scale. The stability of interface is estimated from the viewpoint of interfacial bonding characteristic and adhesive energy. Besides, the effect of ionic defect to the interfacial properties will be discussed. Furthermore, functional elements will be introduced into these interfaces in order to improve the quantum electron transport properties, and clear the corresponding transport mechanism owing to their special electronic configuration (d of f eletron) therein, providing theoretical guidance and support for reforming the physical properties of metal/transition metal oxide interfaces. This study opens up a novel avenue to straightforward understand the complex metal/transition metal oxide interfaces, which is particularly important in designing, predicting interface structure and properties, and uncovering the origin of interface-related issues.

界面微观结构对材料的宏观性质起决定性作用，而从原子尺度层面来理解界面微观结构对材料电子结构和电学性质的影响是人们在材料科学领域梦寐以求的目标，这也是许多技术应用领域所面临的最基本问题。本项目旨在采用具有高精确度的第一性原理计算方法来研究金属/过渡金属氧化物界面的原子结构及其对量子电子传输性质的影响，从原子尺度建立结构与性质之间的本征联系。研究拟从界面成键和结合能两个方面来评测界面稳定性，并探讨离子缺陷对界面性质的影响机制，进而通过功能元素掺杂来调控界面的量子电子传输特性，明确功能元素特殊的电子构型（d或f电子）对传输性质的作用机理，为金属/过渡金属氧化物界面性质的改良提供理论指导和支持。本项目的实施为探究复杂金属/过渡金属氧化物体系开辟一条新颖、直观、简单的途径，在界面设计、界面性质预测以及界面本质问题揭示等方面有非常重要的现实意义。

异质界面是先进复合材料、涂层材料等的重要微观组成部分，它们的特性往往决定了材料总的性质和稳定性。对于设计最先进的多功能器件来说，明确界面的原子结构对材料电学性质的影响，无论在基础材料科学的研究层面，还是在技术应用层面都具有重要意义。本项目结合透射电镜技术和原子级别的第一性原理计算，系统研究了有较大晶格失配度的金属/过渡金属氧化物界面（即非共格界面）的原子结构、化学成键机制和电子特性。研究发现，即使存在较大的晶格不匹配，金属与过渡金属氧化物也能借助界面处有效界面化学键的转变来形成稳定的界面。界面原子成键很大程度上依赖于界面处的原子构型，而且随着离子的化学位置变化呈现共价键到离子键的转变。界面处化学键的多样化转变不能简单理解为镜像电荷理论或者以前广泛给出的共格界面模型结果。更为重要的是，这一发现可以被广泛应用到其它有较大晶格失配的异质界面的界面成键分析。此外，研究还发现引入离子缺陷和功能元素都能实现对界面电学传输性质的调节，这是一种改善界面电学性质进而提高材料电学传输性能的非常有效的方法，为金属/过渡金属氧化物界面性质的改良提供理论指导和支持。