卤代硝基甲烷在紫外/氯共同消毒过程中生成与降解的特性及机制

Halonitromethanes (HNMs) are highly cyto- and genotoxic nitrogenous disinfection byproducts (DBPs) that have been concerned in some water distribution systems in recent years. The application of combined UV/Cl disinfection in water treatment is increasing due to its effectiveness against protozoan pathogens and algae, and the perception that its lack of chemical inputs could minimize disinfection byproduct formation. But UV/Cl disinfection have a special effect on the generation of HNMs. Therefore, it is a scientific problem that the properties and mechanisms on the formation and degradation of HNMs could be further discussed in combined UV/Cl disinfection. Based on the scientific problem and foundation in our earlier research, this project will focus on the properties and mechanisms of combined UV/Cl on the formation of HNMs from amine, amino acid, algae and nitrate precursors, and it will propose a correlation between dissolved organic nitrogen and HNMs concentration. Then, the properties and mechanisms of on the degradation of HNMs will be further discussed under UV conditions. The effects of UV types, irradiation time, light intensity, precursor concentration, halide ions, pH and free chloride concentrations on the potential formation of HNMs are investigated in experiments. Then, the results of experiments will be evaluated, the intermediate products and active species will be identified on the formation pathways of HNMs, and the mechanisms will be explained. Finally, the rules and results of experiments will be identified by the actual water company samples after pretreatment before disinfection. This study can provide the scientific fundamentals and basic data for the applications and development of combined UV/Cl disinfection in water treatment.

卤代硝基甲烷（HNMs）是一类最近被关注的含氮消毒副产物,具有极强的细胞遗传毒性和致突变性；UV/氯共同消毒在水处理应用逐年增加，是因为它能有效抑制病原体和藻类，还能减少消毒副产物，但UV/氯共同消毒对HNMs的形成有特殊影响。因此，HNMs在UV/氯共同消毒过程中生成与降解的特性及机制是需要深入探讨的问题。基于该科学问题，本项目将先重点研究胺、氨基酸、藻、硝酸盐等前体物在UV/氯共同消毒过程中生成HNMs的特性及机制，拟定溶解有机氮与生成HNMs浓度的关系，然后再研究HNMs在UV条件下发生光降解的特性和机制；在实验过程中考察UV类型、光照时间、光照强度、前体物浓度、卤离子、pH值以及氯的剂量等因素的影响，鉴定中间产物和活性物种，阐明其机制；然后通过采集自来水厂经预处理后且消毒前的实际水样验证实验的规律与结果。此项研究可为UV/氯共同消毒在水处理中的应用和发展提供科学依据和基础数据。

卤代硝基甲烷（HNMs）是一类最近被关注的含氮消毒副产物，具有极强的细胞遗传毒性和致突变性。UV/氯消毒在水处理应用逐年增加，因为它能有效抑制病原体和藻类，还能减少消毒副产物，但UV/氯消毒对HNMs的形成有重要影响。.本项目开展的主要研究内容：（1）研究胺、氨基酸、藻、硝酸盐等前体物在UV/氯消毒过程中生成HNMs的规律及机制，在实验过程中考察了UV类型、光照时间、光照强度、前体物浓度、卤离子、pH值以及氯的剂量等因素的影响，鉴定了中间产物和活性物种，探讨了溶解有机氮与HNMs生成的关系，推导了其机制；（2）研究了HNMs在UV条件下发生光降解的特性和机制；（3）采集实际水样验证实验的规律与结果。.本项目的重要结果包括：（1）HNMs在紫外光照下能发生光降解，光照强度越大，HNMs的光降解速率越高；在pH=6.0-8.0范围内，HNMs在碱性条件下更易光降解；Cl-对HNMs的光降解有一定的促进作用，而NO3-会阻碍了HNMs的光降解；随着HNMs初始浓度的提高，其光降解率有所下降，在光降解过程中都遵循一级动力学反应规律；根据实验结果和相关文献阐明了HNMs的光降解机制。（2）研究了胺类、氨基酸、藻、硝酸盐等物质在UV/氯消毒过程中生成HNMs的规律及机制。实验结果表明，前体物的结构越简单，生成HNMs的潜力越大，且HNMs的生成量随着前体物浓度、自由氯浓度，紫外光照强度增加而增加；一般在酸性条件下，HNMs的生成量更高；利用电子自旋共振光谱仪（ESR）检测了在UV/Cl消毒过程中产生的自由基（HO•、Cl•自由基）。根据实验结果和相关文献，推理了HNMs在紫外/氯消毒条件下的生成机制。（3）采集水处理公司消毒前的实际水样验证了实验室模拟的HNMs生成的规律性，针对实际水样的实验规律性，提出在UV/Cl消毒条件下减少HNMs生成量的具体优化方案。.本项目的研究结果深刻揭示了胺、氨基酸、藻、硝酸盐等前体物在UV/氯消毒过程中生成HNMs的规律及机制，可为UV/氯消毒的应用和发展提供科学依据和基础数据。