U、Am在高庙子膨润土及其主要成分-水界面上吸附与扩散实验与分子动力学模拟研究

Understanding the adsorption - diffusion behaviors and mechanisms of long-life radionuclides at mineral-water interface is conductive to evaluate the long-term safety and feasibility of geological disposal of nuclear wastes. In this project, batch adsorption experiment, capillary diffusion method, EXAFS technique, and density functional theory (DFT) calculation are carried out to investigate the adsorption – diffusion behavior, chemical speciation and micro geometric structure of actinide elements U and Am at bentonite and its main components - water interfaces. The adsorption - diffusion of U and Am at different solution conditions (such as solution pH, ionic strength, and reaction temperature) will be studied in details; EXAFS technique and DFT calculation are employed to study the chemical speciation, micro geometric structure, and adsorption - diffusion mechanism of U and Am species at mineral-water interface; surface complexation models (SCMs) and Fick’s second law are employed to simulate the experimental data and characterization results to clarify the microscopic adsorption - diffusion behaviors mechanisms and mechanisms of U and Am in molecular level. The prospective findings will have great scientific significance for accurately predicting the adsorption - diffusion behaviors of radionuclides after deep geological disposal.

长寿命放射性核素在矿物-水界面的吸附与扩散行为对于评估和分析高放废物处理处置的长期安全性具有重要的意义。本研究拟采用静态批实验、毛细管扩散、X射线吸收精细结构光谱(EXAFS)分析和密度泛函理论（DFT）计算相结合，研究锕系元素U和Am在膨润土及其主要组分-水界面上的吸附与扩散行为、化学形态和微观结构。通过研究不同pH值、离子强度和反应温度等环境因素下U和Am的吸附与扩散，得到U和Am在膨润土及其主要组分-水界面上的吸附与扩散行为；结合EXAFS光谱分析和DFT计算，研究U和Am在膨润土-水界面上的化学形态、微观结构和吸附与扩散机理；采用表面络合模型(SCMs)和Fick第二定律对实验数据进行数值模拟研究，在分子水平揭示U和Am在膨润土-水界面吸附与扩散的机理。项目的研究结果对于评估深地质处置后长寿命放射性核素的环境吸附与迁移行为具有重要的科学意义。

长寿命放射性核素在矿物-水界面的吸附与扩散行为对于评估和分析高放废物处理处置的长期安全性具有重要的意义。针对长寿命放射性污染物的特点，本研究采用静态批实验和微观表征相结合，研究典型长寿命放射性核素铀在天然矿物-水界面上的吸附行为和微观结构，以及主要环境因素的影响；结合微观表征结果，研究铀在天然矿物-水界面上的化学形态、微观结构和吸附机理；采用等离子体技术，有针对性地对天然矿物进行功能化修饰，发展了多种对铀具有高效富集作用的功能化矿物材料；并采用静态批实验和微观表征相结合，深入研究了该功能化矿物材料对铀的富集研究。研究结果表明，天然矿物（如膨润土[Appl. Surf. Sci. 411 (2017) 331–337, J. Mole. Liquid 242 (2017) 678–684]和凹凸棒图[J. Mole. Liquid 234 (2017) 172–178]）表面功能化修饰可以将其对铀的吸附能力提高2-4倍，功能化矿物材料在处理长寿命放射性污染物方面具有巨大的潜在应用价值，这将为评估深地质处置后长寿命放射性核素的环境吸附与迁移行为，以及长寿命放射性污染物治理材料研究提供了新思路。通过项目的开展，为环境放射性污染物治理研究提供理论基础和技术储备。目前在SCI刊物上公开发表论文14篇，其中在ACS Sustainable Chem. Eng.; ACS Omega和J. Hazard. Mater.等国际著名学术刊物上发表9篇论文。被国内外同行正面引用160余次。培养博士生和硕士生5名。