半导体单晶光催化剂上晶面间光生电荷分离研究

Based on the findings of photogenerated charge separation between different facets of a crystal-based photocatalyst, this project will aiming to construct high efficient ohotocatalyst systems with reduction and oxidation cocatalysts spatially separated onto different facets to improve the charge separation and utilization efficiency. With the assistance of various kinds of modern spectroscopic studies and theoretical calculations, we try to deeply understand the mechanism of the charge separation between different facets and the kinetics of the photogenerated charges transferring. This project will give great insight into the fundamental mechanisms of charge separation and will show a strategy for developing high efficient photocatalyst systems.

本项目通过对单晶光催化剂上不同暴露晶面间电荷分离的认识，构筑氧化和还原双助催化剂在空间上分离的光催化剂体系以提高光生电荷的分离和利用效率，发展高效的光催化剂体系；结合光谱表征和理论计算，深入研究单晶光催化剂上光生电子和空穴的分离和传输过程，认识光生电荷分离的微观机理。本项目旨在为理性合理地构筑高效光催化剂体系提供新的研究策略。

本项目基于研究团队在半导体单晶光催化剂的晶面间光生电荷分离研究的进展基础上，通过开发新型的半导体光催化剂单晶，研究其不同暴露晶面在光催化反应中所起的作用，进一步通过担载合适的氧化和还原双助催化剂于不同的暴露晶面上，实现光生电荷和双助催化剂在空间上的分离以提升光生电荷的利用效率，深入探索其表面催化反应动力学以及电荷分离的微观机制等，进而为理性设计高效光催化剂体系提供指导。研究内容包括（1）开发并合成新的半导体单晶光催化剂材料；（2）可控合成暴露相同晶面与暴露不同晶面的半导体光催化剂，系统地研究不同暴露晶面在光催化反应中的作用；（3）在单晶光催化剂的不同暴露晶面上构筑氧化和还原双助催化剂体系用于光催化分解水研究；（4）研究空间分离的双助催化剂的催化反应动力学，认识光催化分解水微观机制等几个方面。在项目执行期间，项目团队成员紧密围绕上述研究内容开展研究，并取得了一系列重要进展。.在该项目基金的支持下，开展了一系列卓有成效的研究，顺利完成了项目的各项指标，并超额完成了项目的预期成果。在高对称性光生电荷分离策略及双助催化剂的空间分离构筑、新型光催化剂体系的拓展等方面取得了系列重要进展，在Energy Environ. Sci., Adv. Energy. Mater., App. Catal. B: Environ., Catal. Sci. Technol., Adv. Catal.等国际知名刊物上发表学术论文9篇（其中，影响因子大于10的论文4篇），申请中国发表专利2件，培养研究生4名，并积极参加多次国内外学术合作与交流。项目的顺利开展为半导体单晶光催化剂用于太阳能转化利用起到了积极推动作用，并为认识光生电荷分离的微观机制提供了坚实的实验和理论基础。