北半球洲际传输对东亚对流层臭氧季节变化的影响研究

Tropospheric ozone (O3) is a secondary pollutant with strong oxidbility and chemical activity. In addition it also is an important greenhouse gas. The high level of tropospheric O3 damage human health and natural ecosystems. The mean lifetime of O3 in the troposphere over the whole global is approximately one month, which allows O3 intercontinental transport. The intercontinental transport makes local air pollution to be a national problem. Internationally, there are lots of studies about the effects of East Asian pollutants emissions on the O3 variation of North America and Europe. However, the impact of North America and Europe emissions on East Asian O3 variation has raised few attentions. This study plans to use the data analysis combined global atmospheric chemical transport model, MOZART-4, to discuss the transport of North America and Europe pollutants emissions to East Asia and its impact on seasonal variation of O3 in diferent heights over East Asia. In the research, the analysis of meteorological factor and backward trajectory combined the simulation of O3 budgets and O3 lifetime to reveal the seasonal pollutants transport paths of North America and Europe pollutants emissions to East Asia. Several tagging methods in MOZART-4 are used to confirm the contributions of North America and Europe pollutants emissions to seasonal variation of O3 over East Asia, combined the online analysis of O3 production efficiency. This study not only has important scientific significance to the research of seasonal source and sink of tropospheric O3, but also provides scientific support for air quality management in our country and environmental diplomacy.

对流层臭氧（O3）是一种重要的温室气体、典型的二次污染物，具有强的氧化性和化学活性。高浓度的O3会危害人体健康及自然生物系统。对流层内，O3寿命全球平均约为一个月，可经大气传输作用在洲际间输送，使得局地污染变成半球尺度问题。国际上已有较多针对东亚O3前体物排放对欧美对流层O3变化的影响研究，而欧美污染物向东亚地区的输送研究相对较少。本研究拟采用资料分析与全球大气化学传输模式MOZART-4相结合，来探讨不同季节不同高度欧美污染物向东亚的传输以及对东亚对流层O3季节变化的影响。研究中，气象因子和后向轨迹分析结合O3收支和寿命的模拟来揭示不同季节O3及其前体物向东亚的传输路径。模式中引入多种源追踪方法，结合OPE在线的计算分析，确定不同季节北美及欧洲源区O3及其前体物的长距离传输对东亚O3季节变化的定量贡献。这不仅对对流层O3季节性源汇的研究具有重要的科学意义，也为我国空气质量治理和环境外交提供科学支撑。

一个区域排放的污染物被输送至另一个地区，进而影响其他区域的空气质量并对身体健康和生物圈产生影响，因此污染物的输送已经成为现在大多数研究的热点话题。本研究基于多年臭氧的地面观测数据、卫星数据以及探空数据，结合全球大气化学传输模型MOZART-4以及三种源追踪方法，揭示了臭氧洲际传输的特征以及欧美地区对东亚对流层臭氧的影响。结果表明，北半球背景地区近地面臭氧多呈现春季最高、冬季或夏季最低的特点，部分地区臭氧呈现夏季或冬季高的特征，这主要与臭氧的光化学作用以及区域间的传输过程有关。三种源追踪方法的模拟结果表明，关闭排放源的方法得到的贡献量普遍高于标记法；相对于标记臭氧的方法，标记臭氧前体物的方法所得的臭氧贡献量，标记区域内，较小；标记区域以外，较大；随着距离的增大，两种标记方法得到的模拟结果越来越接近。由标记臭氧法的长期模拟结果得到，北美臭氧对全球影响路径分为两支，一支从北美东部到北大西洋的对流层中上部，向东北方向传输，穿过北大西洋影响欧洲及亚洲北部地区，其影响力夏季最弱，春季最强。另一支随北美西部的低层东南风，从美国南部和西南部到下对流层，向西南方向传输，影响太平洋东北部-赤道地区；欧非地区臭氧对全球贡献较大，向西影响到美洲地区，向东影响亚洲北部至北极地区，其对亚洲的贡献高于美洲。欧美自由对流层臭氧对东亚臭氧的贡献集中在2-9km的高度区内。气象条件和光化学的综合作用影响了欧美臭氧对亚洲地区贡献量的季节性变化，夏季，欧洲槽后强烈的下沉气流，将对流层上层臭氧传输至东亚低对流层。冬季，东亚季风会使欧美臭氧在高层传输过程中向地表下沉。欧美臭氧对东亚臭氧的贡献量研究，不仅对对流层臭氧季节性源汇的研究具有重要的科学意义，也为我国空气质量治理和环境外交提供科学支撑。